晶界流变性低熔点固态电解质Li(GLN)2BF4助力无压力固态电池发展

本文推荐一种新型共晶固态电解质（SE）Li(GLN)2BF4，其60°C低熔点和晶界流变性（grain-boundary fluidity）实现了无外压下的电极-电解质紧密接触，室温离子电导率达1.43×10?4 S cm?1，锂离子迁移数（tLi+）为0.74。原位广角X射线散射证实其循环结构稳定性，Li||LiFePO4电池400次循环容量保持率92.3%，为固态电池（SSB）界面难题提供创新解决方案。

　　

Highlight

固态电解质（SE）作为固态电池（SSB）的核心组件亟待发展。传统陶瓷SE虽具有高离子电导率，但刚性界面接触需高压处理。本研究提出共晶SE——Li(GLN)₂BF₄（GLN：戊二腈），其60°C低熔点和晶界流变性赋予液态电池般的铸型能力，无需外压即可实现电极紧密贴合，室温离子电导率达1.43×10^?4 S cm^?1，t_Li+为0.74。

Physicochemical and thermal properties of Li(GLN)₂BF₄

通过165°C热处理LiBF₄/GLN（1:4摩尔比）获得浅黄色晶体。单晶X射线衍射显示，锂原子与四个氰基形成四面体配位，并与BF₄^?阴离子配对。弱C≡N···Li配位键和氢键网络致其低熔点特性，差示扫描量热法（DSC）验证熔融峰位于60°C。

Conclusion

共晶Li(GLN)₂BF₄通过C≡N···Li弱配位和氢键实现低熔点（60°C）与晶界流变，其熔融渗透法制备的SE膜兼具高离子电导率、宽电化学窗口（4.38 V）和富LiF的固态电解质界面（SEI）。Li||Li对称电池稳定运行600小时，Li||LiFePO₄电池400次循环容量保持率92.3%，为SSB提供新型材料范式。