空位缺陷调控Zr2CO2–MoS2异质结界面电子特性与电荷转移的机制研究

本文通过第一性原理计算，系统研究了空位缺陷（VMo、VS、VZr、VO）对Zr2CO2–MoS2异质结界面电子特性的调控机制。研究发现，S空位能垒最低，原始结构和VS缺陷呈本征半导体特性，而VMo/VZr诱导p型导电，VO诱导n型导电。缺陷通过引入局域态降低载流子注入势垒（如VZr的n型肖特基势垒Φe高达1.076 eV），为二维电子器件设计提供了理论指导。

　　

Highlight

空位缺陷在二维异质结中扮演着“电子结构魔术师”的角色——本研究发现，Zr₂CO₂–MoS₂界面处的四种空位缺陷（钼空位V_Mo、硫空位V_S、锆空位V_Zr和氧空位V_O）能像精准的能带工程师一样调控导电类型。其中V_S缺陷就像最“节能”的改造者，形成能最低；而V_Zr缺陷则展现出极端的肖特基势垒调控能力，其n型势垒高达1.076 eV，p型势垒却低至-0.028 eV，仿佛为载流子安装了“单向滑梯”。

Computational Models

研究团队构建了4×4×1的超晶胞模型，初始层间距设为3.3 ?以模拟范德华(vdW)接触。就像拼装纳米积木，他们先在单层材料验证计算方法可靠性，再引入四种空位缺陷：在MXene层“挖走”Zr或O原子，在MoS₂层“移除”Mo或S原子，形成四类缺陷异质结。

Structural Stability Calculations

晶格失配率（<3%）和负结合能（-2.41 eV）证明这个异质结比乐高积木更稳固。缺陷形成能计算揭示了一个有趣现象：V_S缺陷就像“最省力的突破口”，在富硫环境中形成能仅为1.86 eV，而V_Mo缺陷则需要消耗5.12 eV能量，相当于需要更大的“施工成本”。

Conclusion

这项研究如同绘制了一份“缺陷工程食谱”——通过精确控制空位缺陷类型，可以实现从n型到p型的导电性切换，甚至定制肖特基势垒高度。特别是V_O缺陷将n型势垒压低至0.124 eV，比原始结构降低了82%，这就像为电子开辟了一条高速公路，为设计低功耗二维器件提供了全新策略。