六水合硝酸铕晶体的高分辨率光谱学研究：窄线宽与长相干时间在量子信息与基础物理中的应用

研究人员针对量子信息存储和基础物理实验对窄光学跃迁的需求，开展了六水合硝酸铕晶体(Eu(NO3)3·6H2O)及其氘代版本的光谱学研究。通过50 mK超低温下的光谱烧孔和光子回波技术，测得非氘代晶体相干时间达136 μs，氘代晶体提升至750 μs，并首次估算了无外场下的超精细分裂。该研究为量子存储和核电场偶极矩(EDM)探测提供了新材料体系。

　　

在量子科技与基础物理的前沿领域，寻找具有优异光学性能的固态材料一直是科学家们的追求。三价铕离子(Eu³⁺)掺杂晶体因其独特的4f-4f跃迁和长核自旋相干时间，在量子存储和对称性破缺探测中展现出巨大潜力。然而现有材料面临两大瓶颈：掺杂晶体因离子浓度低导致光学密度不足；而多数化学计量晶体又受限于宽达数GHz的光谱线宽，无法分辨关键的核自旋超精细结构。更棘手的是，目前唯一实现25 MHz超窄线宽的EuCl₃·6H₂O晶体不仅具有强吸湿性，还需昂贵的同位素纯化工艺。

这项发表在《Journal of Luminescence》的研究另辟蹊径，选择化学性质稳定且天然同位素纯度超过99.6%的硝酸铕晶体作为研究对象。研究团队通过慢速降温法生长出厘米级Eu(NO₃)₃·6H₂O单晶及其氘代版本，采用50 mK超低温光学平台结合300 kHz线宽可调染料激光器，系统开展了吸收光谱、光谱烧孔(SHB)和异质光子回波等实验。

晶体制备

通过酸性环境(pH=5)下的梯度降温法(-19°C至5°C)，在硝酸溶液中培育出三斜晶系P1空间群的透明晶体。氘代晶体通过反复置换重水获得，X射线衍射确认其保持了六水合物结构，每个Eu³⁺与6个硝酸根和4个水分子配位，剩余2个水分子通过氢键连接。

实验结果

吸收光谱显示⁷F₀?⁵D₀跃迁位于579.78 nm，氘代与非氘代晶体的非均匀线宽分别为500 MHz和700 MHz。卫星峰分析揭示¹⁵³Eu同位素位移达200 MHz，通过双洛伦兹拟合获得单个超精细跃迁线宽约100 MHz。

光谱烧孔实验首次解析出⁵D₀能级的超精细分裂：¹⁵¹Eu为30.9/37.1 MHz，¹⁵³Eu为78.4/94.8 MHz，分裂比0.39与核四极矩理论预测完美吻合。通过拉曼-外差辅助分析，进一步确定⁷F₀基态分裂值(¹⁵¹Eu:11.0/21.2 MHz；¹⁵³Eu:28.4/54.6 MHz)。

相干时间测量显示氘代效应带来5倍提升：非氘代晶体T₂=136 μs(对应线宽2.34 kHz)，氘代晶体达750 μs(0.42 kHz)。通过优化测试位置(吸收峰边缘)和采用"屋顶函数"数据处理，有效抑制了制冷机振动噪声的影响。

讨论与结论

该研究突破性地证明硝酸铕晶体兼具三项关键性能：亚GHz非均匀线宽、百微秒级相干时间、可解析的超精细结构。虽然当前线宽尚未达到EuCl₃·6H₂O的25 MHz纪录，但材料本征优势显著：①空气中稳定，无需同位素纯化；②氘代工艺使相干时间超越氯化物体系；③非中心对称晶体结构适合EDM探测。

特别值得注意的是，750 μs的相干时间主要受限于¹⁴N和²H核自旋涨落，而非结构缺陷。这意味着通过同位素富集(¹⁵N替换)和优化样品固定方式(液氦浸没)，性能还有提升空间。这些发现不仅为量子存储器设计提供了新选择，也为通过核自旋极化增强EDM探测灵敏度奠定了基础——这正是寻找超出标准模型新物理的关键实验手段。

研究团队在文末特别指出，硝酸盐晶体的可修饰性为材料优化指明方向：探索五水合物/四水合物相、调控溶液酸度抑制羟基杂质、尝试钇(Y³⁺)稀释基质等。这种"晶体工程"思路将推动稀土材料在量子技术与精密测量领域的交叉应用。