自旋活性极化子诱导氟化石墨烯亲核取代原位构建二维双功能纳米复合材料

针对传统亲核取代反应(SNR)在二维材料体系中机械复制的问题，研究人员创新性提出自旋活性极化子诱导机制，通过精准调控氟化石墨烯(FG)表面氧基团的选择性取代，同步实现极化子生成与可控脱氟，并成功构建出高性能石墨烯基纳米流体和湿度发电水凝胶(0.75 V/4.5 μA)，为二维功能材料设计开辟了新路径。

　　

在传统有机化学中扮演关键角色的亲核取代反应(S_NR)，其二维版本在功能材料领域展现出巨大潜力。然而现有研究往往简单照搬分子尺度反应机制，严重制约了二维特种材料的开发。这项研究揭示了氟化石墨烯(FG)表面独特的自旋活性极化子诱导机制——亲核试剂会优先攻击特定氧基团进行功能化接枝，同时触发材料表面自旋极化子的产生，进而引发快速脱氟过程。有趣的是，这些极化子在低温下温和持久，而在室温环境则剧烈短暂，这种特性与亲核试剂种类无关。基于此发现，研究者通过原位聚合-纳米复合策略，成功制备出兼具优异性能的双功能材料：石墨烯基纳米流体以及自持式湿度发电水凝胶，后者可稳定输出0.75 V电压和4.5 μA电流，功率密度达33.6 mW m^-2。该工作突破了二维材料亲核取代的传统范式，为开发新型双功能纳米复合材料提供了全新思路。