二维褶皱砷烯的分子掺杂调控及纳米发电机应用：第一性原理研究

（编辑推荐）本研究通过第一性原理计算揭示了TCNE/TTF分子对褶皱砷烯的掺杂机制：TCNE实现高效p型掺杂（ΔE=0.12 eV），TTF在电场调控下可转为有效n型掺杂，并创新性提出TCNE-TTF共掺杂体系可产生2.07 V开路电压，为二维半导体在纳米电子器件和能量转换领域提供新策略。

　　

Highlight

褶皱砷烯凭借中等带隙（~1.66 eV）、超高载流子迁移率（10⁵ cm²V^?1s^?1）和独特各向异性特性，成为纳米电子学的明星二维材料。本研究通过第一性原理计算，首次实现其分子掺杂的精准调控：

Methodology

采用VASP软件包进行密度泛函理论（DFT）计算，结合DFT-D3方法处理分子间作用力。平面波截断能设为500 eV，布里渊区采用12×12×1 k点网格，确保能量收敛至1 meV/atom以内。

Results and discussion

1. 1.

   p型掺杂突破：TCNE分子吸附后，在砷烯价带顶（VBM）上方0.12 eV处形成浅受主能级，实现高效空穴注入。电荷差分图显示电子从砷烯向TCNE转移，证实其强电子受体特性。

2. 2.

   电场激活n型掺杂：TTF初始掺杂间隙达0.70 eV，但施加6 V/nm垂直电场后，其最高占据分子轨道（HOMO）与导带底（CBM）能差缩小至0.15 eV，载流子浓度提升3个数量级。

3. 3.

   纳米发电机设计：TCNE-TTF共掺杂体系通过分子间电荷转移形成内置电场，理论开路电压达2.07 V，功率转换效率预估为18.3%。

Conclusions

本研究不仅为二维半导体掺杂提供"分子+电场"协同调控新范式，更开拓了砷烯在柔性电子和微能源领域的应用前景。

（注：翻译采用"学术叙事+形象比喻"风格，如"明星材料"、"内置电场"等表述；专业术语如HOMO/VBM等保留英文缩写并加注中文；数值单位严格保留原文格式）