绿色溶剂诱导多孔碘化铅在两步法制备钙钛矿太阳能电池中的关键作用

本文创新性地采用绿色溶剂乙酸乙酯（EA）处理PbI2层，通过诱导多孔结构显著提升FA+/MA+渗透性，制备出缺陷密度极低的FAMAPbI3薄膜，使两步法制备的钙钛矿太阳能电池（PSCs）效率突破23.42%，未封装器件在528小时内保持90%以上初始效率，为高效稳定PSCs开发提供了新思路。

　　

Highlight

Abstract

通过两步法制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池（PSCs）仍面临挑战，主要归因于有害的PbI₂残留和钙钛矿转化不完全。为解决这一关键问题，我们开发了直接在PbI₂层上应用的乙酸乙酯（EA）处理技术。这一靶向步骤能有效诱导多孔PbI₂层形成，大幅提升后续FA⁺/MA⁺离子渗透率并促进完全钙钛矿转化，从而获得高质量、低缺陷密度的FAMAPbI₃薄膜。优化后的PSCs实现了23.42%的卓越光电转换效率（PCE），且在未封装条件下展现出优异的湿度稳定性——528小时后仍保持90%以上初始效率。该研究为本质缺陷控制提供了新策略，有力推动高效稳健PSCs的发展。

Introduction

钙钛矿太阳能电池（PSCs）作为第三代光伏技术的基石，其光电转换效率（PCE）已在十年内从3.8%飙升至26.95%。然而商业化进程仍受限于长期稳定性和大规模制备难题。研究表明，钙钛矿薄膜的结晶质量与缺陷密度是影响PSCs性能的核心因素。在湿度、光照和热应力作用下，缺陷不仅会导致非辐射复合造成开路电压（V_oc）和填充因子（FF）损失，更会成为水氧入侵的通道加速晶格分解。

传统两步法虽能改善结晶动力学，但致密PbI₂层会阻碍有机离子渗透，导致反应不完全。残留PbI₂不仅引入深能级缺陷，还会降低载流子迁移率并加剧离子迁移。尽管乙酸乙酯（EA）作为绿色溶剂已广泛用于一步法中的反溶剂工程，但其在两步法中诱导多孔PbI₂层的机制研究仍属空白。

本研究首次提出通过EA调控PbI₂孔隙率的创新策略：在旋涂阶段滴加EA形成多孔PbI₂网络结构，显著提升有机盐溶液渗透性。优化后的FAMAPbI₃薄膜具有高结晶度、大晶粒尺寸（~1.2 μm）和低缺陷密度，最终制备出效率达23.42%的冠军器件。

Results and conclusion

图1a展示了致密/多孔PbI₂层的制备流程示意图。通过SEM对比（图1b-e）可见，EA处理显著改变了PbI₂的微观结构——晶粒尺寸明显增大并形成典型多孔网络。这种现象主要源于EA的适度极性...

Conclusion

本研究开发的EA处理策略成功解决了两步法制备钙钛矿薄膜时的PbI₂残留难题。通过诱导多孔PbI₂层形成，显著提升了有机盐渗透性，最终获得高质量的FAMAPbI₃薄膜。基于该方法的PSCs不仅实现23.42%的PCE，更展现出卓越的环境稳定性...