光流体螺纹微反应器中光子通量、外传质与异相量子产率的协同优化研究

研究人员针对微通道型光流体反应器中光子通量、外传质与异相量子产率量化难题，开发了基于铁氧草酸盐流动化学法的综合评估方法。通过UV-LED辐照下布洛芬光降解实验，结合Kubelka-Munk理论和Bouguer-Beer定律，首次实现了OTM反应器内活性壳厚度与光子吸收效率的精准解析，其相对光子效率达1.6，为微反应器光催化性能评估提供了新范式。

　　

在环境治理和绿色化学领域，半导体光催化技术因其高效降解有机污染物的潜力备受关注。然而，微尺度反应器中光子传输、催化剂-流体界面传质与量子效率的协同调控始终是制约性能提升的瓶颈问题。传统评估方法依赖专用辐射计，且对复杂几何结构的光路径计算存在局限，亟需发展普适性强的量化方法。

本研究通过设计螺纹结构光流体微反应器(OTM)，创新性地融合流动化学与光谱表征技术。团队采用UV-LED辐照系统(365 nm，300 mW/m)驱动反应，以布洛芬为模型污染物，结合铁氧草酸盐化学法测定光子通量。关键技术包括：(1)开发Swivel Screw Coating Impregnation(SSCI)技术制备TiO₂/底漆复合催化层；(2)建立包含Dean数的螺旋通道传质模型；(3)应用Kubelka-Munk理论解析活性壳光学参数；(4)通过误差最小化算法反演平均光程长(0.065 cm)。

3.1 光子通量定量

通过高斯拟合LED光谱分布(图1)，建立流动化学法测定光子通量的新方法。实验测得OTM的辐射利用效率达2.0×10^-3 einstein·L^-1·s^-1·W^-1，较传统毛细管反应器提升8倍。

3.2 活性壳光学特性

采用Kubelka-Munk方程解析催化层(含28 μm厚TiO₂纳米颗粒)的散射(s_λ)与吸收系数(a_λ)。发现当P25质量分数从0%增至51%时，活性壳厚度从5 μm降至2.5 μm(图6)，揭示纳米粒子聚集导致的光屏蔽效应。

3.3 传质-反应耦合模型

建立包含Dean数的Sherwood数关联式(式32)，解析显示：在Re=10-100区间，外传质系数k_L与催化剂负载量(D₁)呈2.6次方关系(n=2.6)，而光强指数m=0.541，符合半导体催化动力学特征。

研究首次实现微反应器内"光子捕获-催化剂活化-界面传质"三要素的协同量化，建立的模型预测误差<7%。OTM展现的1.6相对光子效率，为设计高效光催化系统提供了新思路。该方法可推广至其他微通道反应器优化，对实现工业废水处理的节能降耗具有重要意义。论文发表于《Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry》，为光催化反应工程领域树立了新的量化标准。