锰铜原位掺杂多孔碳的汞脱除机制与二氧化硫耐受性：实验与密度泛函理论研究

本文推荐一种通过模板法制备的锰铜原位掺杂多孔碳（xMnCuy-C）材料，用于燃煤烟气中Hg0的高效脱除。研究发现，19% Mn掺杂（19Mn-C）可使汞脱除率达89%，而Cu/Mn摩尔比为0.1的共掺杂（19MnCu0.1-C）进一步提升效率至93%，并显著增强SO2耐受性。XPS和DFT分析揭示Mn4+/Mn3+为活性中心，Cu2+→Cu+转化促进Mn氧化，且Cu掺杂降低SO2吸附能，抑制硫酸盐生成。

　　

Highlight

本研究通过模板法制备锰铜原位掺杂多孔碳（xMnCu_y-C），系统探究其对Hg⁰的脱除性能与SO₂耐受机制。实验与理论计算结合，揭示了金属协同作用的分子机制。

Mn掺杂效应

图3显示，在150℃、含6% O₂的N₂气氛中，原始多孔碳（RC）对Hg⁰的脱除率仅5%，而19Mn-C提升至89%。Mn含量超过19%时，因孔隙堵塞导致性能下降。

Cu共掺杂优化

引入Cu/Mn摩尔比0.1的19MnCu_0.1-C材料，Hg⁰脱除率跃升至93%。XPS表明Mn⁴⁺/Mn³⁺为氧化活性中心，Cu²⁺→Cu⁺的还原反应促进了Mn的再氧化循环。

DFT理论验证

密度泛函理论（DFT）计算显示，Cu掺杂使Hg⁰和HgO在Cu-MnO₂ (1 1 0)晶面的吸附结合能增强，同时SO₂吸附能被削弱，从原子尺度解释了材料的高稳定性与抗硫性能。

Conclusion

锰铜协同掺杂策略通过调控活性位点电子结构，实现了Hg⁰高效捕获与SO₂耐受性的双重突破，为燃煤烟气汞污染控制提供了新材料设计思路。