钌基高熵合金催化剂：多金属电子协同工程实现高效析氧反应

本文创新性地构建了钌基高熵合金（HEA）纳米催化剂Ru0.2@CNFs，通过多金属电子协同效应显著提升析氧反应（OER）性能。研究发现Ru0.2的<1 1 1>晶面因高熵混合增强原子相互作用，其d带中心与态密度（DOS）呈现优异电催化潜力，在1000次循环后仍保持卓越稳定性。该研究为降低贵金属负载量提供了新策略，并通过密度泛函理论（DFT）计算揭示了HEAs的构效关系。

　　

Highlight

钌基高熵合金催化剂通过多金属电子协同工程实现最优析氧性能

Results and discussion

XRD表征显示，Ru_0.2@CNFs、Ru_0.5@CNFs和Ru₀@CNFs在44°附近出现单峰，对应面心立方(FCC)晶系的(1 1 1)晶面。有趣的是，当Ru原子参与晶格形成时，衍射峰向低角度偏移——这是因为Ru原子半径(1.34 ?)显著大于Fe(1.27 ?)、Co(1.25 ?)、Ni(1.25 ?)和Cu(1.28 ?)。这种晶格膨胀现象为高熵混合引起的原子级应变提供了直接证据。

Conclusion

Ru_0.2@CNFs展现出最佳的OER活性和历经1000次循环的惊人稳定性。DFT计算表明，其卓越性能源于高熵混合导致的1.58R构型熵最大值，以及Ru_0.2的<1 1 1>晶面优化的d带中心位置。该工作不仅为设计低贵金属负载催化剂提供范例，更建立了高熵材料性能预测的通用计算框架。