层间位错工程调控原子间距突破双层单原子催化剂OER/ORR活性极限

本文创新性地提出通过层间位错工程（Δx）精准调控双层单原子催化剂（BSACs）的金属间距（dM-M），打破氧析出/还原反应（OER/ORR）的线性标度关系（LSR）。研究发现强关联体系（Mn/Fe/Co等）通过d轨道能级移动增强中间体吸附，弱关联体系（Ni/Cu等）则通过范德华力扰动突破LSR限制，为下一代电催化剂设计提供了金属类别依赖性的全新调控范式。

　　

Highlight

层间位错距离对原子间距与稳定性的定向调控

为探究层间位错对BSACs本征特性及OER/ORR活性的影响，我们构建了沿x方向位错的BSACs体系。这种层间堆叠调控方法基于成熟的实验技术：通过机械剥离、干法转移或化学气相沉积（CVD）等方法，可精确实现类似本研究中定义的位错参数（Δx）的层间平移控制。理论计算与实验表征均证实，这种定向位移能有效调节层间金属原子间距（d_M-M），进而改变电荷转移路径与活性位点电子云分布。

结论

基于DFT计算，我们揭示了层间位错工程调控BSACs催化性能的机制。通过精确控制金属间距（d_M-M）优化活性位点电子构型，该策略展现出元素依赖性：对于强关联体系（如Mn/Fe/Co），位错诱导的d轨道能级移动可强化中间体吸附；而对弱关联体系（如Ni/Cu），范德华力驱动的结构扰动能突破LSR限制。这项工作为二维电催化剂的理性设计提供了新范式。