基于机器学习势函数的碳膜沉积生长机制模拟研究：多基底体系下的原子尺度洞察

本研究针对碳基薄膜可控生长的关键科学问题，开发了融合分子动力学/蒙特卡洛（MD/tfMC）与机器学习神经进化势函数（NEP）的模拟框架。研究人员通过主动学习策略构建高精度势函数，揭示了碳原子在Si(111)、Cu(111)和Al2O3(0001)基底上的能量依赖性生长机制：低能（5-20 eV）形成类石墨烯纳米片（DGNs），高能（50-100 eV）产生四面体非晶碳（ta-C）。该工作为碳基器件的定向合成提供了原子尺度理论指导，发表于《npj Computational Materials》。

　　

碳基薄膜如石墨烯、非晶碳（a-C）和类金刚石碳（DLC）在微电子和能源器件中展现出巨大潜力，但其可控合成仍面临重大挑战。实验上，沉积过程中基底类型、入射能量等参数会显著影响薄膜的取向和形态，但原子尺度的成核与生长机制尚不明确。传统分子动力学（MD）使用的经验势函数难以准确描述碳的杂化态转变，而第一性原理计算（DFT）又受限于计算规模。这种"精度-效率"的矛盾严重阻碍了碳基材料的理性设计。

为解决这一难题，Yutao Liu等研究者开发了基于神经进化势函数（NEP）的主动学习工作流。通过整合时间戳力偏置蒙特卡洛（tfMC）方法加速弛豫过程，系统模拟了碳原子在不同基底上的沉积生长。关键技术包括：1）采用主动学习策略迭代优化NEP模型；2）结合MD/tfMC模拟实现跨尺度采样；3）通过径向分布函数（RDF）和杂化态分析量化结构特征；4）拓展验证Cu和Al₂O₃基底的普适性。

碳膜生长机制的能量依赖性

在Si(111)基底上，5-20 eV低能沉积形成sp²为主的褶皱石墨烯纳米片（DGNs），其sp²含量达93%，与电子能量损失谱（EELS）实验结果一致。50-100 eV高能条件则产生sp³占比68-71%的致密DLC膜。传统Tersoff势模拟结果与实验严重偏离，突显NEP的准确性。

基底效应的原子尺度解析

Cu(111)表面催化形成含五/七元环的石墨烯网络，而Al₂O₃(0001)仅生成无序碳链。DFT计算表明Si(111)中等结合能可稳定碳环结构，而Cu(111)更利于线性构型。

创新性生长机制发现

高能沉积时首次观察到"喷丸致密化"（peening）现象：sp³键优先在撞击区外围形成，而非传统亚植入模型预测的中心区域。这种应力介导的机制为DLC膜的高sp³含量提供新解释。

该研究建立的NEP框架实现了DFT级精度与MD级效率的统一，为复杂材料体系的模拟树立了新范式。揭示的基底-能量协同调控规律，将指导特定功能碳膜的定向制备，推动其在电子器件和防护涂层中的应用。