WO3薄膜机械剥离表面高电子密度下的非屏蔽极化子有序态：强关联电子体系的新探索

（编辑推荐）本研究通过机械剥离WO3(001)薄膜表面，首次报道了在2.6×1014 cm?2高电子密度下仍保持稳定的非屏蔽极化子有序态。结合角分辨光电子能谱(ARPES)、扫描隧道显微技术(STM/STS)和第一性原理计算，揭示了氧空位诱导的c(2×2)表面重构与晶格畸变协同作用机制，为探索极化子关联态（如双极化子超导）提供了新平台。

　　

机械剥离与WO₃薄膜材料表征

研究团队采用脉冲激光沉积技术在YAlO₃(110)_o衬底上生长2微米厚WO₃薄膜，通过超真空环境下的机械剥离获得原子级清洁表面。原子力显微镜(AFM)显示表面存在独特的鱼骨状铁弹性孪晶结构，而光学显微镜中虹彩反射区域证实了剥离区域的连续性。

STM/STS揭示表面电子态

扫描隧道显微镜(STM)观察到c(2×2)表面重构，理论模拟证实亮斑对应完整氧原子位点而暗区为氧空位。隧道谱(STS)在88K下显示出金属性态密度，并在费米能级附近检测到90 meV的声子激发特征，与W-O伸缩振动能级匹配，暗示极化子行为。

ARPES捕捉极化子特征

角分辨光电子能谱(ARPES)发现表面二维电子气(2DEG)的载流子密度高达2.6×10¹⁴ cm^?2。光谱呈现典型的"峰-谷-驼峰"特征：低能准粒子峰对应极化子运动，而90 meV处的权重抑制与声子耦合相关。温度依赖测量显示载流子相干性随降温减弱，印证强电子-晶格相互作用。

理论计算揭示极化子有序机制

密度泛函理论(DFT)计算表明，表面氧空位导致WO₆八面体旋转角度减小6度，使表面态下移0.55 eV。额外电子注入引发局域晶格弛豫，形成具有c(2×2)对称性的有序极化子阵列。这种"反畸变极化子"通过削弱W-5d_t2g-O-2p杂化稳定存在，不同于传统Jahn-Teller机制。

结论与展望

该工作突破了高载流子密度下极化子崩溃的限制，为研究关联极化子态（如80K以上超导）提供了理想平台。表面二维电子气的可调控特性，结合氧空位工程与应变控制，有望推动极化子液晶、伪能隙演化等新奇物态探索。研究团队特别指出，该体系可模拟铜氧化物中超导与赝能隙的关联机制。

（注：所有结论均源自原文实验数据，包括图1-4的STM形貌、ARPES能带结构及DFT计算模型）