沥青衍生硬碳负极的分子重构与钠存储动力学平衡调控助力高性能钠离子电池

本文推荐：该研究通过精准调控沥青前驱体的预氧化（pre-oxidation）和碳化（carbonization）工艺，实现分子重构与微观结构演变的协同优化。采用原位拉曼（in situ Raman）等技术揭示缺陷主导Na+扩散动力学、层间距/孔隙结构调控热力学存储的机制，所制备PHC-A-1100材料在18650圆柱电池中实现Ah级容量（1 C循环200次容量保持率80.04%），为构建高性能钠离子电池（SIBs）碳负极提供新思路。

　　

分子重构与沥青基无定形碳的结构分析

典型沥青衍生碳负极材料的制备流程如图S1所示。首先通过空气气氛中的预氧化处理重构沥青本征分子结构，深棕色沥青粉末转变为黑色，表明分子结构发生改变。后续高温碳化过程诱导微观结构演变，所得硬碳呈现不同于原料的黑色粉末状。

结论

本研究采用预氧化工程实现沥青前驱体的梯度分子重构，结合可控碳化温度制备出SIBs用无定形碳负极。系统阐明加工条件对微观结构演变的影响，揭示分子重构从根本上改变碳化路径，而主导结构决定因素会从预氧化深度逐渐转变为碳化温度。

作者贡献

初始构思由C. C. Li、X. X. He和X. Q. Wu提出。C. C. Li负责实验与数据分析，Y. H. Zhang、Q. H. Chen和P. D. Zhao完成原位拉曼测试，Q.F. Gu负责同步辐射全散射PDF测试。稿件由C. C. Li起草，经J. Z. Wang、X. Q. Wu和S. L. Chou润色，所有作者审阅定稿。

数据可用性声明

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作者贡献声明

Chuangchuang Li：初稿撰写、实验设计、概念化；Qinghang Chen：实验执行；Yinghao Zhang：数据分析；Pandeng Zhao：初稿撰写；Xiangxi He：概念化；Qinfen Gu：同步辐射资源支持；Jiazhao Wang：经费支持与论文修订；Shu-Lei Chou：监督指导；Xingqiao Wu：项目统筹。