综述：嵌入式传感：电池安全监测中的神经前沿与早期预警革命

（编辑推荐）本综述聚焦富镍层状氧化物LiNi1-x-y-zCoxMnyAlzO2（NCMA）正极材料，通过调控前驱体电子结构（如Ni-O-Mn构型）加速电荷转移、降低Li+嵌入能垒，从而抑制高温烧结过程中的纳米孔缺陷生成，提升电池循环稳定性（93.4%容量保持率）。研究为高稳定性锂离子电池正极设计提供了新思路。

　　

相演变行为与烧结过程机制

富镍层状氧化物LiNi_0.89Co_0.05Mn_0.05Al_0.01O₂（NCMA）作为高能量密度锂离子电池的核心材料，其性能受制于烧结过程中前驱体热分解与拓扑锂化的动力学竞争。通过原位高温XRD与TG-DSC技术发现，具有元素梯度设计的NCMA-Mn前驱体表面富集Ni-O-Mn构型单元，可形成由超交换作用诱导的内建电场，显著提升电荷转移动力学，使Li⁺嵌入能垒降低至0.86 eV（对比NCMA-Al的1.12 eV）。

电子结构调控的原子尺度证据

密度泛函理论（DFT）计算揭示，Ni-O-Mn构型通过增强π-donation效应激活过渡金属（TM）的t_2g轨道，促进Li⁺在Li层间迁移。NCMA-Mn的Li⁺嵌入形成能比均匀分布前驱体低17.3%，这解释了其更快的锂化动力学。同步辐射表征证实，该设计使最终产物中纳米孔密度减少68%，且晶格氧流失量下降41%。

机械完整性与电化学性能关联

循环后的NCMA-Mn正极颗粒裂纹扩展深度仅为2.1 μm（NCMA对照组达5.8 μm），归因于纳米孔缺陷减少抑制了应变累积。在1 C倍率下循环100次后，NCMA-Mn容量保持率达93.4%，较对照组（86.7%）提升显著。这种结构优势还延缓了电解液对正极的侵蚀，界面副产物厚度减少约30%。

结论与展望

通过前驱体表面电子结构精准调控，本研究实现了富镍正极材料“缺陷抑制-动力学增强-循环稳定”的协同优化。未来可拓展至其他多组分层状氧化物体系，为高稳定性电池材料设计提供普适性策略。