机器学习优化低温熔盐法合成高效固态发光碳点的突破性研究及其在发光二极管中的应用

本研究针对传统固态荧光碳点(SSF CDs)合成温度高、后处理繁琐及发光效率低等瓶颈问题，创新性地开发了NaCl/KCl/ZnCl2低温熔盐体系，在100-142°C下10分钟内即可制备量子产率高达90%的千克级碳点。通过机器学习(XGBoost模型)优化使量子产率提升至99.86%，并成功构建最大发光效率达272.65 lm W-1的LED器件，为下一代照明显示技术提供了新材料解决方案。

　　

在照明显示领域，荧光材料始终扮演着关键角色。传统稀土荧光粉面临环境污染、成本高昂等问题，而新兴的碳点(CDs)虽具有毒性低、色纯度高优势，却长期受困于固态下的聚集猝灭效应(ACQ)和低发光效率。更棘手的是，现有合成方法往往需要350°C以上高温和1.5小时以上反应时间，难以实现工业化生产。如何突破这些限制，成为Yu Lan团队在《Nature Communications》发表这项研究的核心出发点。

研究团队独辟蹊径地采用NaCl-KCl-ZnCl₂低熔点熔盐体系，将反应温度降至142°C以下，时间缩短至10分钟内。通过密度泛函理论(DFT)计算发现，熔盐环境能降低反应吉布斯自由能(-27.64 eV)，而锌离子配位可抑制非辐射复合通道。机器学习辅助优化后，碳点的固态荧光量子产率(PL QY)创纪录地达到99.86%，实现了"近 unity"发光效率。

关键技术包括：(1)熔盐辅助低温合成技术；(2)时间分辨荧光光谱表征；(3)X射线光电子能谱(XPS)和13C核磁共振(13C NMR)分析表面配位结构；(4)高角度环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)元素分布表征；(5)XGBoost机器学习模型参数优化；(6)LED器件光电性能测试系统。

【合成与光学性能】部分显示，通过调节前驱体比例，团队成功制备出蓝(432 nm)、绿(517 nm)、黄(594 nm)和近红外(660 nm)发射的碳点，固态量子产率分别为62.77%、82.51%、63.46%和8.62%。

【结构与组分】部分通过TEM观察到碳点具有0.21 nm的石墨晶格间距，XPS证实表面存在Zn(1022 eV)、C(284 eV)、N(400 eV)和O(531 eV)元素，质谱检测到[(COO)₂Zn]OH⁺特征峰，证实锌离子通过羧基配位。

【形成与发光机制】部分通过DFT计算发现，锌离子配位使分子振动频率降低36%，减少S1态振动失活通道。能级计算显示配位后带隙从3.49 eV降至3.31 eV，促进红移发射。

【机器学习优化】部分采用XGBoost模型分析120组数据，通过特征工程将前驱体比例(Ratio)和总量(Sum)作为关键参数，预测最优条件为Ratio=1.6、Sum=2.1，最终实现99.86%的量子产率。

【LED应用】部分显示，基于优化碳点制备的绿光LED达到272.65 lm W^-1的发光效率，mini-LED背光在初始亮度100 cd m^-2下理论寿命达45108.7小时。

这项研究通过"熔盐限域-锌配位-机器学习"三重创新，解决了固态碳点发光效率与规模化生产的矛盾。其意义不仅在于创纪录的99.86%量子产率，更开辟了一条将实验室成果转化为工业产品的可行路径。特别是272.65 lm W^-1的LED效率已接近稀土荧光粉水平，而4.5万小时的理论寿命则展现出实际应用潜力，为碳中和背景下的绿色照明技术提供了新选择。