交错空间相互作用调控杂化局域-电荷转移态实现高效窄谱带多共振热活化延迟荧光

本文创新性地设计了一种具有交错空间相互作用的MR-TADF（多共振热活化延迟荧光）发光体BNCz-IPXZ，通过刚性MR受体（BNCz）与平面IPXZ供体的交错面对面排列，实现了杂化局域-电荷转移（HLCT）激发态调控。该设计显著提升了自旋翻转效率（kRISC达8.21×104 s-1），同时抑制非辐射衰减，获得92%的高荧光量子产率和40 nm窄带绿光发射，最终OLED器件外量子效率突破32.1%。该研究为开发高效窄谱带MR-TADF材料提供了新思路。

　　

Highlight

我们成功设计并合成了具有HLCT（杂化局域-电荷转移）激发态特性的MR-TADF（多共振热活化延迟荧光）发光体BNCz-IPXZ。通过将大位阻IPXZ供体与BNCz核以交错面对面几何排布，有效调控了HLCT行为，实现了高达8.21×10⁴ s^-1的反向系间窜越速率（k_RISC）。刚性MR-TADF核与平面IPXZ单元的协同作用，在固态中形成紧密π-π堆积，显著抑制了分子振动导致的非辐射衰减。

Results and discussion

如Scheme S1所示（详见补充信息），BNCz-IPXZ的合成首先通过苯基溴化镁与1-溴-9-芴酮的亲核取代反应，在芴骨架C9位引入苯基。随后以甲磺酸为催化剂，将IPXZ单元连接到另一个C9位，最后通过Suzuki-Miyaura偶联反应在C1位引入BNCz片段。

Conclusions

该工作通过独特的交错空间相互作用策略，将刚性MR-TADF核与平面供体IPXZ有机结合，不仅实现了高效的HLCT态调控，更在保持窄带发射（40 nm）的同时获得32.1%的峰值外量子效率，为开发新一代高色纯度OLED显示材料提供了重要参考。