原子尺度解析非金属单原子催化在锂/钠硫电池中的双功能机制

本文推荐：该研究通过第一性原理计算系统评估了BC2P单层作为锂硫（Li-S）/钠硫（Na-S）电池新型催化剂的性能，揭示了其独特的B-P-C配位环境可同步实现多硫化物（LiPSs/NaPSs）锚定和氧化还原催化，将反应能垒降至0.07?eV（Li-S）和0.23?eV（Na-S），为设计高性能硫宿主材料提供了原子级见解。

　　

Highlight

BC₂P单层在锂/钠硫电池中展现出非凡的双功能特性（多硫化物固定和氧化还原催化），其独特的B-P-C配位环境通过协同化学吸附和物理吸附实现可溶性LiPSs/NaPSs的强效锚定，同时保持结构完整性。

结构特性与电子性质

BC₂P单层具有类石墨烯的六方对称结构（晶格常数5.68??），含B-C（1.53??）、B-P（1.85??）、C-C（1.43??）和C-P（1.73??）四种共价键。电子结构分析表明，S₈和LiPSs/NaPSs的吸附可缩小带隙，显著提升电极导电性。

催化机制突破

非金属单原子掺杂（如B）将BC₂P转变为金属导体，使Li-S/Na-S体系的反应能垒分别降至0.07?eV和0.23?eV。B掺杂BC₂P表现出最优催化活性，其活性位点同步增强多硫化物吸附与转化动力学。

Conclusion

该研究通过原子尺度设计证实BC₂P单层能有效解决穿梭效应和动力学限制，为开发高能量密度（>2600?Wh·kg^?1）的下一代硫电池提供了新策略。