金属与非金属掺杂金烯单层对CO2活化的密度泛函理论研究

本文通过密度泛函理论（DFT）系统研究了掺杂金烯（GX）对CO2的吸附与活化机制，揭示了铍（Be）掺杂金烯具有最强结合能（-4.73 eV）和显著电荷转移（1.95e-），能有效弯曲CO2分子（136.28°），为设计高效二维（2D）电催化剂提供了理论依据。

　　

Highlight

计算结果讨论

金烯是一种二维平面单层结构，其六方紧密堆积晶格（空间群P6/mmm #191）的优化晶胞参数（a = b = 2.74 ?）与先前理论及实验结果一致。通过投影态密度（PDOS）和电子能带结构（EBS）分析发现，掺杂后的金烯仍保持金属特性，但Be、C和O掺杂显著增强了CO₂的化学吸附能力。

声子分析

吸附CO₂分子的振动分析显示，在G_Be、G_C和G_{_O}体系中，C-O键长分别延长至1.23 ?、1.38 ?和1.27 ?，且分子弯曲角度（θ）达136.28°（Be）、136.79°（C）和122.83°（O），表明键能减弱和几何变形，证实了化学活化。

结论

DFT计算表明，Be掺杂金烯（G_{_Be}）展现出最优的CO₂活化性能，其高吸附能（-4.73 eV）和电荷转移（1.95e^-）使CO₂分子发生显著弯曲。非金属掺杂（C/O）则通过增强表面化学活性促进CO₂转化，为开发新型碳捕获与利用（CCU）催化剂提供了重要参考。