天然Xuyi坡缕石原位转化为纳米结构K-Ca-Fe-Mg/SAPO-34分子筛及其在甲醇制烯烃中的高效催化性能

本研究创新性地采用蒸汽辅助结晶法，将天然坡缕石（Pal）原位转化为纳米级K-Ca-Fe-Mg/SAPO-34（MeAPSO-34）分子筛。该催化剂通过天然矿物提供的多金属协同效应（Fe3+/Mg2+/Ca2+）平衡Br?nsted/Lewis酸位点，并利用纳米结构缩短扩散路径，在甲醇制烯烃（MTO）反应中实现乙烯（69.0%）和丙烯（27.4%）的高选择性，同时显著抑制积碳。

　　

Highlight

本研究亮点在于通过蒸汽辅助结晶技术，将天然Xuyi坡缕石（Pal）直接转化为纳米结构K-Ca-Fe-Mg/SAPO-34分子筛。Pal作为多功能前体，不仅提供硅铝骨架元素，还自带Fe、Mg、K、Ca等金属组分，无需外源添加即可构建具有分级孔道和双功能酸位点（Br?nsted/Lewis）的催化剂。

Experimental materials and reagents

实验材料包括：拟薄水铝石（Al₂O₃，70 wt%）、异丙醇铝（Al(OPrⁱ)₃）、四乙基氢氧化铵（TEAOH）模板剂等。天然Pal来自中国江苏盱眙，其元素组成为Si（22 wt%）、Al（4 wt%）、Mg（6 wt%）、Fe（5.89 wt%）、K（1.10 wt%）和Ca（0.80 wt%）。

Nat Pal and Pal_HCl

XRD分析显示原始Pal（Nat Pal）在2θ=8°、13.7°等位置的特征峰与标准谱（PDF#31-0876）匹配。经盐酸处理的Pal_HCl在2θ=20.9°和26.6°出现α-SiO₂特征峰，证实酸洗可选择性去除金属离子保留硅骨架。

Conclusions

结论表明，采用2.6 g天然Pal和1.0倍TEAOH制备的a₂-b₄-SAPO-34样品性能最优。K-Ca-Fe-Mg多金属协同作用使催化剂寿命延长68小时，乙烯+丙烯总选择性达96.4%。该策略为天然矿物直接转化制备高性能MTO催化剂提供了新范式。