多主元氢存储合金中容量-稳定性-成本三重困境的多目标优化破解策略

本文创新性地提出通过A/B侧多主元合金(MPEAs)的精确设计，在C14 Laves相中实现间隙氢存储环境和热力学的协同优化。研究者通过三级元素筛选和成分调控，开发出Ti0.8Zr0.22Mn1.22Cr0.53(VFe)0.25 MPEA材料，在20°C/1.6 MPa条件下实现2.06 wt.%的突破性饱和容量，80°C下仍保持1.93 wt.%可逆容量（93.7%利用率）。该材料通过循环过程中的自发粉碎实现局部应变释放，展现出卓越的结构-性能稳定性，为高效节能的固态储氢材料提供了新设计范式。

　　

多主元合金破解储氢材料三重困境

在全球能源转型背景下，氢能因其零排放特性成为最具潜力的清洁能源载体。然而，储氢材料面临的容量-稳定性-成本三重困境（Capacity-Stability-Cost Trilemma）严重制约其实际应用。本研究通过创新性的多目标优化策略，在C14 Laves相多主元合金(MPEAs)中实现了突破性进展。

元素筛选与设计策略

研究团队首先对TiMn₂合金进行系统元素筛选，基于氢化物形成能(ΔE)、氢结合能力和成本等关键指标，筛选出A侧（Ti）的Zr和B侧（Mn）的Cr、VFe合金作为最优替代元素。理论计算显示，Zr替代使金属-氢键的ICOHP值向更负方向偏移，显著增强键合强度。VFe合金的引入不仅提升热力学稳定性，还大幅降低成本（V80Fe价格仅1.13 $ kg^-1，低于纯Mn）。

晶体结构与性能优化

通过精确调控Ti_0.85-xZr_0.17+xMn_1.2Cr_0.55(VFe)_0.25系列成分，发现当x=0.05时材料展现最佳综合性能：20°C氢化平衡压力降至1.02 bar，饱和容量达1.97 wt.%。进一步优化B侧Mn含量至1.22时，Ti_0.8Zr_0.22Mn_1.22Cr_0.53(VFe)_0.25 MPEA实现2.06 wt.%的室温饱和容量，在PEM电解制氢的1.6 MPa工作压力下即可完全活化。

卓越的循环稳定性

该材料在50次快速脱/氢循环后仍保持100%容量 retention。微观结构表征显示，循环过程中产生的晶格应变通过及时的材料粉碎得到有效释放，HRTEM和几何相位分析(GPA)证实材料内部未出现明显应变集中。AIMD模拟表明，即使在373.15 K（液态水最高温度）下，合金及其氢化物仍保持优异的能量稳定性。

实际应用价值

优化后的MPEA在80°C/0.1 MPa条件下仍保持1.93 wt.%可逆容量，容量利用率达93.7%。与传统AB₂型合金相比，其工作压力与PEM电解制氢系统完美匹配，避免了额外的能量密集型压缩步骤。成本分析显示该材料具有显著的经济优势，为固态储氢的实际应用提供了可行方案。

这项研究通过多尺度设计策略，成功解决了储氢材料的本征性能 trade-off，为开发高效、稳定、低成本的氢能存储系统提供了重要指导。材料独特的应变释放机制和优异的循环稳定性，使其在燃料电池汽车、冶金和化工等领域展现出广阔应用前景。