半焦催化裂解焦油的多物理场耦合机制及其在高温合成气净化中的优化研究

本文通过COMSOL Multiphysics建模与实验相结合，创新性构建了半焦催化剂裂解焦油（以甲苯为模型化合物）的多物理场耦合框架，整合催化活性（catalytic activity）、碳沉积（carbon deposition）与自消耗（self-consumption）机制，揭示了973-1173 K温度区间内扩散/对流传质（mass transfer）、均相/非均相反应（homogeneous/heterogeneous reactions）与动态孔隙演化的协同作用，为高温合成气（syngas）净化工艺优化提供理论支撑。

　　

Highlight

本研究通过多尺度建模揭示了半焦催化裂解焦油的核心机制：

反应器描述

开发了10,000 Nm³·h^–1级气化反应器配套的在线合成气净化系统，采用气固逆流移动床反应器（moving-bed reactor）构型。新鲜半焦催化剂从顶部连续进料，粗合成气向上流动完成焦油分解，失活催化剂从底部排出。

模型验证

通过与文献[17]实验数据对比，模型预测的H₂（偏差3.2%）、CO（4.1%）和CO₂（2.7%）产率均低于5%阈值（图3a）。甲苯转化率随时间变化的实验-模拟吻合度（图3b）进一步验证了模型可靠性，证实半焦催化体系能精准捕捉反应-传质（reaction-transport）耦合效应。

结论

建立的跨尺度模型整合了本征催化活性、动态孔隙结构演化（由碳沉积/去除驱动）、多相反应-传质耦合（区分均相/非均相路径）及气固非等温传热（最大温差～58 K），实现了从反应器流体力学（Re）到微观孔隙网络的全面模拟。高温（1173 K）条件下气膜传热/传质系数（heat/mass transfer coefficient）显著提升，既加速焦油裂解速率又延长催化剂寿命，揭示了碳基催化剂（carbon-based catalyst）沉积与失活速率的正相关性。