双功能[FeFe]-氢酶模拟物/NiS共催化剂协同电容催化效应实现高效光催化产氢

本文创新性地设计了一种双功能[FeFe]/NiS/CdS复合光催化剂，通过整合具有高电容储电特性的NiS与高效质子还原能力的[FeFe]-氢酶模拟物，实现了光生电子存储-释放的动态平衡。该体系产氢速率达20 mmol·h?1·g?1，较单一组分提升66倍，为非贵金属电容催化（Capacitance Catalysis）体系设计提供了新范式。

　　

Highlight

本研究通过将具有大电容储电能力的NiS与强质子还原（电子释放）能力的[FeFe]-氢酶模拟物集成，构建了独特的[FeFe]/NiS/CdS三组分体系，在光催化产氢中展现出显著的协同效应。

The physical and chemical properties of [FeFe]/NiS/CdS

通过FTIR光谱分析（图1a），[FeFe]-氢酶模拟物在2084 cm^?1、2042 cm^?1和2002 cm^?1处显示出特征峰，对应[FeFe]活性中心铁羰基的伸缩振动。值得注意的是，[FeFe]/NiS/CdS复合材料中这些特征峰发生轻微位移，证实了三种组分间存在电子相互作用。

Conclusions

我们成功开发了新型[FeFe]/NiS/CdS复合材料，其产氢速率分别是CdS、[FeFe]/CdS和NiS/CdS的66倍、27倍和3.6倍。该工作为设计兼具电容存储（capacitive storage）与快速电子转移（electron transfer）的双功能共催化剂提供了新思路。