数据驱动的可解释机器学习在镍基催化剂设计中的应用：CO2甲烷化性能预测与优化

本文通过可解释机器学习（ML）技术，系统分析了1489种镍基催化剂在CO2甲烷化反应中的性能数据（含26,802个数据点）。研究采用XGBoost模型（R2达0.911）结合SHAP和PDP分析，揭示了反应温度、Ni含量等关键影响因素，并成功实验验证了两种催化剂配方，为碳中和技术提供了数据驱动的设计范式。

　　

研究亮点

本研究采用可解释机器学习（ML）框架，揭示了镍基催化剂在CO₂甲烷化中的关键性能调控因素。通过SHAP（Shapley加性解释）和PDP（偏依赖图）分析，首次量化了反应温度（300-400°C时效应最强）、Ni纳米颗粒尺寸（<10 nm时活性骤增）等变量的非线性影响，为"黑箱"模型提供了物理解释基础。

数据收集

从55篇文献中精选1489种催化剂的26,802个数据点，涵盖13项特征变量（如Ni负载量、比表面积BET）和2项目标输出（CO₂转化率、CH₄选择性）。独创性的数据清洗流程解决了文献数据异质性难题，包括单位标准化、异常值剔除等。

描述性统计分析

数据集显示Ni含量呈双峰分布（5-15 wt%和20-30 wt%两个优选区间），反应温度集中于250-450°C（占82%）。值得注意的是，当Ni粒径<8 nm时，CH₄选择性出现显著提升（p<0.01），这为后续机器学习建模提供了关键特征工程方向。

结论

XGBoost模型展现出卓越的预测性能（测试集R²>0.9），SHAP值证实还原时间与Ni分散度的交互作用是性能提升的关键。基于模型指导合成的Ni-Ce/γ-Al₂O₃催化剂，其实验结果与预测误差<5%，实现了从"试错法"到"预测-验证"范式的转变。