π-共轭多交联协同能带工程赋能聚醚酰亚胺高温介电储能性能突破

（编辑推荐）本研究通过苯乙炔基团（PEPA）终端功能化聚醚酰亚胺（PEI），构建兼具高玻璃化温度（Tg=242°C）与宽禁带（bandgap）特性的多交联网络，实现573.8 MV m?1的150°C超高击穿场强（Eb）和4.3 J cm?3能量密度（Ue），为极端环境电容材料设计提供原子尺度电子结构调控新范式。

　　

亮点

本研究创新性地将含碳碳三键的小分子PEPA嵌入聚醚酰亚胺（PEI）分子链，形成多维交联网络。密度泛函理论（DFT）计算表明，π-共轭三键使材料禁带宽度（bandgap）显著宽于传统PEI，并形成深度达0.6 eV的电荷陷阱（位于导带下方），有效抑制载流子注入动力学。

制备与结构表征

c-PEI-x分子结构由交替酰胺基团与芳环构成（图2a），其中PEPA域的不饱和键实现链间共价交联。傅里叶变换红外光谱（FTIR）在2210 cm^?1处特征峰证实三键存在，X射线衍射（XRD）显示交联使结晶度降低23%。

结论

这种分子工程策略通过原子尺度电子结构调制（atomic-scale electronic structure modulation）和大分子构象控制（macromolecular conformation control），创造出兼具246°C超高T_g和深电荷陷阱的全聚合物体系，其漏电流降低两个数量级，在5000次充放电循环中保持90%以上效率（η），突破了高温介电材料性能边界。