锶镧钛钙钛矿的CO2再氧化循环行为及其对固体氧化物电解池催化性能的调控机制

（编辑推荐）本研究聚焦(La0.2Sr0.8)xTiO3-δ钙钛矿（LST）在CO2电解中的循环氧化还原行为，通过调控A位缺陷（95LST）、化学计量比（LST）和过量（110LST），揭示温度/时间对Ti4+/Ti3+转化、表面氧及碳酸盐物种生成的影响，为固体氧化物电解池（SOEC）电极材料设计提供新思路。

　　

Highlight

本研究通过CO₂再氧化处理，系统探究了锶镧钛钙钛矿（LST）在再氧化温度（800°C）、时间（240分钟）及循环次数影响下的氧化还原行为。高温再氧化显著促进表面氧物种生成、体相Ti⁴⁺→Ti³⁺转化及碳酸盐形成，这些效应在循环过程中持续增强。

材料表征

通过XRD和SEM分析发现：A位化学计量比（LST）和缺陷型（95LST）样品始终保持立方相结构，而A位过量（110LST）则出现La₂O₃第二相。值得注意的是，95LST展现出富集Ti⁴⁺的体相反应活性位点，110LST则因La析出形成更多碳酸盐物种，有利于CO₂还原的两步电子捕获过程。

催化机制

循环氧化还原后，A位缺陷引起的晶格畸变和A位过量导致的La偏析，共同优化了CO₂还原路径：前者增强体相氧空位迁移率，后者通过表面碳酸盐活化CO₂分子。7次循环后110LST活性提升，证实该材料具有作为SOEC催化剂的潜力。

Conclusion

研究表明，A位调控策略能定向诱导钙钛矿产生特定活性物种（表面氧/碳酸盐/氧空位），其协同作用使LST基材料在CO₂电解中兼具结构稳定性和催化活性，为开发高效SOEC电极提供理论依据。