原位液相烧结构建石榴石-非晶玻璃双相电解质用于高性能固态电池的枝晶抑制研究

本文创新性地通过原位液相烧结工艺制备了具有石榴石-非晶玻璃双相结构的Li6.5La3Zr1.5Ta0.5O12（LLZTO）固态电解质。该结构通过玻璃相原子级填充晶界微孔，使临界电流密度（CCD）提升至1.0 mA cm-2，并实现LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2全电池100次循环99%容量保持率，为抑制锂枝晶生长提供了新策略。

　　

Highlight

石榴石型Li_6.5La₃Zr_1.5Ta_0.5O₁₂（LLZTO）通过原位生成活性液相实现烧结机制转变，冷却后形成独特的石榴石-非晶玻璃双相结构。玻璃相像"纳米胶水"般填满晶界微孔，使电解质相对密度达95.7%，离子电导率提升至1.1 mS cm^-1。

Electrochemical Performance of Garnet-Amorphous Glass Biphasic Structure in Solid-State Batteries

在Li|LLZTO|Li对称电池测试中，这种"晶界装甲"结构使临界电流密度（CCD）翻倍至1.0 mA cm^-2，循环寿命从260小时延长至1000小时以上。与LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂（NCM622）正极组装的电池则展现出"超稳定"特性——100次循环后容量保持率高达99%。

Formation Mechanism of Garnet-Amorphous Glass Biphasic Structure

这个"自修复"双相结构的形成堪称材料科学的魔术：1250-1300°C烧结时，挥发性锂与氧反应生成活性液相，像"纳米焊料"般促进颗粒重排。冷却过程中，液相在石榴石晶粒三叉交界处凝固为非晶相，实现原子级致密化。

Conclusion

该研究像"微结构工程师"般精准调控电解质，通过液相烧结这个"材料炼金术"创造出双相结构。这种设计不仅封堵了锂枝晶的"偷袭通道"，更为下一代固态电池提供了"枝晶免疫"新思路。