综述:不同维度碳基纳米材料催化芳香硝基化合物的选择性加氢反应:从0D到3D

【字体: 时间:2025年08月31日 来源:Fuel 7.5

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  这篇综述系统总结了碳基纳米材料(0D-3D)在芳香硝基化合物选择性加氢反应中的应用,重点探讨了贵金属(如Ru、Pd NP)与非贵金属(如Co、Fe NP)活性位点的作用机制,以及碳量子点(CD)、碳纳米管(CNT)、石墨烯等材料的电子转移(sp2/sp3杂化)和维度效应,为绿色合成高附加值苯胺类化合物提供了催化系统设计策略。

  

不同维度碳基纳米材料与修饰策略

碳材料从零维(0D)富勒烯(C60)到三维(3D)碳气凝胶,其sp2/sp3杂化状态和孔隙结构直接影响催化性能。例如,氮掺杂碳纳米管(N-CNT)通过电荷重分布增强金属纳米颗粒(NP)的电子转移效率,而石墨烯的二维平面结构可优化氢溢流路径。

贵金属修饰碳材料的催化机制

0D材料:Ru-C60体系中,C60作为电子受体提升Ru NP对硝基的选择性吸附。1D材料:Pd/CNT通过限域效应抑制副反应,转化率可达99%。2D材料:石墨烯负载Pd-Fe合金NP时,Fe3+调控Pd电子态,加速H2解离。3D材料:碳凝胶固定Au NP后,介孔结构促进底物扩散,TOF值提升5倍。

非贵金属体系的突破

钴纳米颗粒(Co NP)嵌入N-CNT内腔时,电子从Co(0)向碳骨架转移(0.05 e),协同N缺陷位点实现硝基苯转化率>95%。铁单原子催化剂(Fe SAC)在碳纳米纤维(CNF)上形成Fe-N4位点,选择性达98%。

无金属碳材料的独特作用

富勒烯阴离子C60?在紫外光下通过电子储存-释放机制催化加氢,活性较中性C60提高3倍。

总结与展望

未来需结合原位表征技术解析碳材料缺陷位点与金属的协同机制,并开发低成本、可再生的三维碳载体。绿色溶剂(如超临界CO2)与碳催化剂的联用是可持续合成的重要方向。

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