单原子合金非对称活性位点协同芬顿反应实现可持续水净化

本研究通过缺陷诱导原位单原子锚定策略，成功构建了具有硫空位缺陷的非对称配位硫化物（CeSAs-Co3S4-x），其独特的Ce-Sv-Co活性位点显著提升了过一硫酸盐（PMS）活化效率，15分钟内实现难降解污染物（如SMX、BPA等）的完全去除。该催化剂通过调控Eg轨道降低*O中间体能垒，同步激活自由基/非自由基路径，为原子级精准设计类芬顿（Fenton-like）催化剂提供了新范式。

　　

亮点

本研究开发的Ce单原子锚定Co₃S_4-x催化剂，通过硫空位（S_v）与非对称Ce-S_v-Co位点的协同作用，实现了过一硫酸盐（PMS）的高效活化。这种独特的电子结构设计如同为催化剂装上了"分子级加速器"，使污染物降解效率提升至传统催化剂的3倍以上。

材料合成与表征

我们采用缺陷诱导的原位单原子负载策略（图1a），通过Kirkendall效应两步离子交换法，将原子级分散的Ce精准锚定在Co₃S₄的硫空位上。就像在金属骨架上"绣"出活性位点图案，X射线吸收谱证实了Ce单原子与Co₃S₄基底的完美融合。

结论

同时调控单原子催化剂微环境与活性中心暴露的策略，为提升PMS活性开辟了新途径。Ce_SAs-Co₃S_4-x在15分钟内即可完全降解磺胺甲恶唑（SMX）、双酚A（BPA）等顽固污染物，其性能远超同类催化剂。这项工作就像为水处理领域提供了一把"原子级手术刀"，精准解决催化剂钝化难题。