无应变条件下不同电极界面铁电薄膜的极化演化机制研究

本文系统研究了Nb:STO/PTO、SRO/PTO、LSMO/PTO和LCO/PTO四种电极界面体系，通过脉冲激光沉积(PLD)和原子尺度表征技术(HAADF-STEM)，揭示了电极功函数差异导致的界面电子转移模式对PbTiO3(PTO)薄膜极化取向的调控机制，为纳米级铁电器件(FeRAM/FeFET)的界面工程设计提供了重要理论依据。

　　

Highlight

本研究构建了Nb:SrTiO₃/PbTiO₃(Nb:STO/PTO)、SrRuO₃/PbTiO₃(SRO/PTO)、La_0.7Sr_0.3MnO₃/PbTiO₃(LSMO/PTO)和LaCoO₃/PbTiO₃(LCO/PTO)四种界面体系，采用脉冲激光沉积(PLD)技术在Nb:STO和STO衬底上生长了3.3-6 nm的PTO薄膜。通过高角环形暗场扫描透射电镜(HAADF-STEM)和压电力显微镜(PFM)，揭示了电极界面原子排布与宏观铁电极化的构效关系。

Sample growth

使用Coherent ComPexPRO 201F KrF准分子激光器(λ=248 nm)在STO/Nb:STO衬底上沉积PTO薄膜。其中PTO靶材添加了3 mol%过量Pb，衬底温度700°C，激光能量370 mJ，重复频率4 Hz，氧气压力19.5 Pa。SRO、LSMO和LCO电极层采用相同工艺参数制备。

Results and discussion

室温下PTO呈现a=b=3.904 ?、c=4.158 ?的四方相结构。Ti⁴⁺离子在Pb²⁺晶格中的偏移方向决定了[001]方向的自发极化(P_s)。研究发现：LSMO/PTO体系中极化方向背离界面，而SRO/PTO体系则指向界面——这种差异源于电极功函数导致的界面电荷重排。特别有趣的是，在LCO/PTO界面观察到氧空位对极化增强的显著作用，这为设计高性能存储器件提供了新思路。

Conclusion

四种电极/PTO薄膜体系展现出截然不同的极化行为：LSMO电极诱导PTO产生"向外"极化，SRO电极则导致"向内"极化。这种"极化开关"效应主要归因于电极/PTO界面处费米能级位置的差异，该发现为开发新型非易失性存储器(FeRAM)的界面优化策略提供了重要指导。