椰壳衍生的氮硫共掺杂多孔碳材料：面向高效选择性CO2吸附的绿色设计

本文推荐一种基于椰壳生物质和硫脲双杂原子源的氮硫共掺杂多孔碳（N,S co-doped porous carbons）合成策略。通过KOH化学活化调控孔隙结构与表面化学性质，获得兼具高比表面积（1315 m2/g）、窄微孔体积（0.66 cm3/g）和丰富杂原子含量（3.39 at.% N, 0.39 at.% S）的吸附剂，在25°C/1 bar条件下实现4.38 mmol/g的优异CO2吸附量，并展现高CO2/N2选择性及循环稳定性，为生物质碳材料在碳捕集（CCS）领域的应用提供新思路。

　　

亮点

本研究通过椰壳生物质与硫脲的协同热解，开发出具有窄微孔结构和富杂原子表面的高效CO₂吸附剂。

合成与表征

以椰壳（CS）为原料，经500°C预碳化后与硫脲共混热处理，获得氮硫共掺杂前驱体（CSCT）。随后通过KOH活化（温度梯度700-900°C）构建多孔结构，最终材料标记为CSCT-T-m（T代表温度，m为碱碳比）。

形貌与表面化学分析

扫描电镜（SEM）显示：原始碳化样品（CSC）呈致密无孔结构，而经硫脲掺杂和KOH活化的CSCT-700-2材料呈现蜂窝状开放孔道（图S1）。X射线光电子能谱（XPS）证实材料表面存在吡啶氮（N-6）、硫氧化物（C-SO_x）等活性位点，这些位点通过路易斯酸碱作用增强CO₂结合能力。

结论

最优材料CSCT-700-2在25°C/1 bar下CO₂吸附量达4.38 mmol/g，其性能归因于：1）0.66 cm³/g的窄微孔提供限域吸附位点；2）氮硫协同作用调控电子云密度；3）适中的吸附热（28-35 kJ/mol）保障循环再生效率。该研究为设计"孔道-化学"双功能碳捕集材料提供范例。

作者贡献声明

贾伟少负责实验设计与初稿撰写，王英仪完成数据采集，胡鑫教授与刘雅教授指导课题方向并修订论文。

利益冲突声明

作者声明无潜在竞争利益。

致谢

感谢浙江省自然科学基金（LY21B070005）等项目资助。