聚多巴胺修饰层状δ-MnO2构建稳定集流体实现无枝晶锂金属电池

本研究通过密度泛函理论(DFT)指导设计聚多巴胺(PDA)双功能修饰的δ-MnO2@NF集流体，PDA的还原性诱导Mn4+→Mn2+转化产生氧空位(Ovs)促进Li+扩散，其共轭聚合物框架显著提升导电性，使锂金属电池在1 mA cm?2下实现300次循环98.5%的平均库伦效率(CE)。

　　

Highlight

材料：商业镍泡沫(NF)购自广东凯德新能源科技公司，KMnO₄粉末来自国药化学试剂有限公司，MnSO₄·4H₂O购自阿拉丁生化科技公司，多巴胺盐酸盐和三羟甲基氨基甲烷(Tris)来自国药化学试剂有限公司。

Preparation of the MnO₂@NF, PDA@MnO₂@NF

将镍泡沫基底切割成40×40 mm片材，经去离子水和乙醇超声清洗后，采用微波辅助原位生长法在NF上制备δ-MnO₂，随后通过多巴胺自聚合实现PDA修饰，构建具有分级结构的PDA@MnO₂@NF复合材料。

Results and discussion

密度泛函理论(DFT)计算显示，δ-MnO₂-(006)表面对Li原子的吸附能(-2.33 eV)显著优于α-MnO₂(-1.98 eV)和β-MnO₂(-2.18 eV)，引入氧空位(Ovs)后进一步降至-2.54 eV。PDA的还原特性诱导产生40.0%高浓度Ovs（XPS验证），其共轭骨架使电导率提升3个数量级，协同实现锂离子的快速传输与均匀沉积。

Conclusions

该工作通过PDA介导的双重调控策略，创新性地解决了δ-MnO₂材料在锂亲和性与结构稳定性/导电性之间的固有矛盾。PDA修饰不仅产生丰富Ovs，还通过π-π堆叠稳定层状结构，使对称电池在1800小时内保持超低电压滞后，为实用化锂金属电池设计提供了新范式。