硼氮共掺杂石墨相氮化碳（BN-GCN）高效催化CO2与氧化苯乙烯环加成：协同机制与绿色转化

本文报道了一种无金属、无溶剂的硼氮共掺杂石墨相氮化碳（BN-GCN）催化剂，在温和条件（353 K, 2 bar CO2）下实现氧化苯乙烯（SO）与CO2的高效环加成反应，获得75%转化率和>90%选择性。通过XPS和DFT揭示了B-N位点协同活化CO2与环氧键的机制，为CO2资源化提供了可持续解决方案。

　　

Highlight

本研究开发的硼氮共掺杂石墨相氮化碳（BN-GCN）催化剂，在温和条件下（353 K，2 bar CO₂）仅需3小时即可实现氧化苯乙烯（SO）与CO₂的高效环加成，获得75%转化率和>90%的苯乙烯碳酸酯（SC）选择性。相较于传统催化剂，这种无金属、无溶剂的体系通过B-N位点协同作用，同时活化CO₂（富电子位点）和环氧键（缺电子位点），为绿色合成提供了新范式。

Catalytic performance of X-GCN in the reaction of CO₂ and styrene oxide

在筛选单掺杂石墨相氮化碳（X-GCN）时发现，原始GCN仅获得40.6%产率（64%选择性），而BN-GCN表现出显著优势。实验表明，硼的缺电子特性与氮的富电子特性形成互补，协同降低反应能垒。动力学研究证实，B-N双功能位点可同时捕获CO₂（通过N孤对电子）和活化环氧键（通过B空轨道），大幅提升反应效率。

Conclusions

BN-GCN催化剂通过可回收设计和B-N键的双重特性，为CO₂与环氧化物的环加成反应开辟了低成本、可持续的催化路径。该工作不仅阐明了杂原子掺杂的协同机制，更为开发新一代碳中和催化剂提供了理论依据。