贵金属掺杂WSe2传感器用于哮喘呼气NO检测的理论研究：基于d带中心调控与选择性吸附机制

本文通过密度泛函理论（DFT）系统研究了Ag/Pd/Rh/Ru掺杂单层WSe2对哮喘呼气标志物NO的检测性能，揭示了Ru-WSe2凭借最强结合能（-5.84 eV）和特异性吸附（-2.4 eV）实现抗H2O/CO2干扰的机制，为开发高稳定性TMDCs（过渡金属二硫化物）气体传感器提供理论依据。

　　

Highlight

本研究采用色散校正密度泛函理论（DFT）揭示了贵金属修饰WSe₂（NM-WSe₂）的气敏机制。通过结合能和内聚能评估材料稳定性，发现Ru与周围原子结合最紧密（结合能-5.84 eV）。值得注意的是，态密度（DOS）分析显示Ru掺杂显著增强材料导电性，尤其在NO吸附过程中几乎不受共存气体干扰。

Material stability

为确保金属修饰WSe₂对NO/CO₂/H₂O吸附研究的准确性，首先通过第一性原理计算完成体系模型的构建与优化。图1a展示了本研究建立的模型结果，包括NM-WSe₂单层表面几何模型和三种气体分子（CO₂、H₂O和NO）的最低能量结构。关键键长参数显示，Ru-WSe₂体系具有最优的几何稳定性。

Conclusions

通过晶体轨道哈密顿布居（COHP）定量分析表明，Ru-WSe₂与NO的键合作用主要源于金属d轨道与气体分子轨道的杂化。分子动力学模拟证实，Ru-WSe₂能强力捕获NO并抑制其扩散，而H₂O因表面亲和力弱呈现快速迁移特性。热力学分析显示NO吸附在700K以下为自发过程，尽管高温会加速脱附，但强键合作用使恢复速率仍较缓慢。这些发现为开发哮喘呼气诊断用高选择性传感器提供了关键设计策略。