表面活性剂辅助下铝硅酸盐物种的自组装与分形演化：从斜发沸石成核到CO2/CH4选择性吸附的机制探索

本文揭示了表面活性剂CTAB（十六烷基三甲基溴化铵）在斜发沸石（CP）水热合成中对铝硅酸盐前体自组装行为的调控机制。通过小角X射线散射（SAXS）等技术，作者发现CTAB通过形成"核（铝硅酸盐）-壳（CTAB）"结构抑制奥斯特瓦尔德熟化过程，促进松散分形结构（质量分形维数Dm=2.22）向致密表面分形转变，最终形成70-90 nm的蠕虫状伪层状结构。该研究为设计高效CO2吸附材料提供了新思路。

　　

Highlight

表面活性剂CTAB在斜发沸石（CP）水热合成体系中对铝硅酸盐物种自组装的调控机制被系统揭示。通过小角X射线散射（SAXS）分析，研究者观察到具有8元和10元环的初级结构单元在诱导阶段逐渐聚集成蠕虫状颗粒。成核过程始于溶液介导的传输重组，随后在液-固界面形成具有"核（铝硅酸盐）-壳（CTAB）"特征的伪层状结构。

结构演化

铝硅酸盐物种在CP合成诱导期的结构演变至关重要。SAXS图谱显示，初始阶段形成的Si-O-Al物种呈现质量分形特征（D_m=2.22），其初级粒子尺寸约70 nm。这些粒子通过奥斯特瓦尔德熟化自组装，逐渐致密化为蠕虫状聚集体。值得注意的是，CTAB辅助合成的CP界面溶剂化层厚度（1.04-2.87 nm）显著大于纯CP体系（0.63-2.08 nm）。

结论

研究阐明了CTAB辅助下铝硅酸盐物种的自发成核机制。表征分析表明，CTAB通过形成核壳结构颗粒，有效抑制了铝硅酸盐物种的团聚和晶体生长过程中的单体添加。分子模拟（MS）进一步验证了该机制。最终，研究者初步探讨了不规则颗粒作为吸附剂时对CO₂的吸附性能和CO₂/CH₄选择性。