机器学习预测稀有及过渡金属配合物核磁共振化学位移：基于45Sc、49Ti、89Y、91Zr和139La的高效计算框架

（编辑推荐）本研究开创性地采用机器学习（ML）技术，以RDKit二维分子描述符构建CatBoost模型，实现了对45Sc、49Ti等5种金属核磁共振（NMR）化学位移的高效预测（平均误差7-13%）。通过SHAP分析揭示环状结构和静电相互作用是关键影响因素，为催化材料设计和分子诊断（如89Y超极化MRI）提供了资源节约型解决方案。

　　

亮点

本研究通过机器学习方法系统评估了稀有及过渡金属（⁴⁵Sc、⁴⁹Ti、⁸⁹Y、⁹¹Zr、¹³⁹La）核磁共振化学位移的预测策略。特别值得注意的是，针对钪/钇/镧的联合模型保持优异性能，而钛/锆数据合并会因电子环境差异导致预测精度下降——这一发现为金属特异性建模提供了重要指导。

数据集

研究团队系统收集了1976-2023年间液态NMR数据，建立包含499个实验测量值的数据库（化学位移范围-1389至1325 ppm）。每个数据点均包含化合物SMILES编码、溶剂类型和测量温度等元数据，并通过RDKit生成2D分子描述符。

个体模型开发

采用5折交叉验证比较五种ML算法，CatBoost模型表现最优：对Sc/Y/La组合的均方根误差（RMSE）为123.7 ppm（约7%），钛/锆化合物误差分别为240.4 ppm（9%）和165.2 ppm（13%）。关键发现包括：

1. 1.

   环状结构会显著影响⁴⁵Sc的位移

2. 2.

   溶剂效应可忽略不计

3. 3.

   静电描述符对¹³⁹La预测贡献度达22%

结论

这项工作建立了首个涵盖5种关键金属的NMR预测通用框架，其重要意义体现在：

• 突破传统密度泛函理论（DFT）在重元素计算中的资源瓶颈

• 为⁸⁹Y分子探针开发提供快速筛选工具

• 揭示钛/锆配合物电子结构的本质差异

作者贡献声明

Yaroslav I. Isaev：主导算法开发与数据可视化

Dmitry M. Makarov：负责项目设计与方法论构建

Ilya A. Khodov：提出核心研究概念与数据分析

（翻译说明：采用"液态NMR""均方根误差"等专业表述，保留⁸⁹Y等同位素标注；使用"资源瓶颈""快速筛选工具"等生动表达；关键数据以项目符号突出显示）