高选择性气体分离膜对锂空气电池稳定性的革命性提升：抑制副反应与延长循环寿命的机制研究

（编辑推荐）本文创新性设计了一种兼具高氧渗透性和H2O/CO2阻隔功能的干法制备气体分离膜（GSM），通过物理屏障-吸附协同机制调控锂沉积形貌（SEM显示枝晶→颗粒转变），使电池在50mA/g电流密度下循环寿命提升2.9倍（270→780小时），过电位降低0.4V（1.3→0.9V），并显著抑制LiOH·H2O和Li2CO3生成（XRD验证），为耐湿金属-空气电池开发提供低成本解决方案。

　　

Highlight

本研究通过干膜法制备的高选择性气体分离膜（GSM），其创新性结构设计在保证氧传输效率的同时，实现了对H₂O/CO₂的高效阻隔，为锂空气电池（LABs）在真实潮湿环境中提供了稳定工作环境。主要发现如下：

Result and discussion

实验材料包括聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物（PVDF-HFP）、聚环氧乙烷（PEO）、聚乙烯亚胺（PEI）等。由碳纳米管（CNT）和二氧化锰（MnO₂）构成的复合正极...

Conclusion

1. 1.

   通过调控成孔剂（PEO）与聚合物（PVDF-HFP）比例，成功构建了具有梯度孔径的"三明治"结构膜层，其表面接触角达138°，水蒸气透过率降低69.4%（896→274 g/(m²·24h)），CO₂渗透率下降6.8%。

2. 2.

   GSM使电池首周放电容量提升150%（+1917 mAh/g），SEM显示锂沉积形貌从枝晶转变为致密颗粒，XRD证实阴极/阳极侧LiOH·H₂O生成量分别减少83%和76%。

3. 3.

   分子动力学模拟揭示GSM通过物理筛分和化学吸附双重机制，优先捕获CO₂分子（吸附能-2.3eV）而非O₂（-0.7eV）。

CRediT authorship contribution statement

贾新鹏：资源获取，实验操作；崔立强：资源支持；李杰：论文审阅；俞明福：文稿修订；袁伟：初稿撰写；孙虹：基金支持与终稿审定。

Declaration of Competing Interest

作者声明无任何可能影响研究结果的财务或个人利益冲突。