填充与应变诱导结晶弹性体的拉伸强度建模研究及其增强机制

这篇综述通过建立介观计算机模型，创新性地研究了应变诱导结晶（SIC）、填料负载（如二氧化硅/炭黑）及分散形态对弹性体网络拉伸强度、断裂伸长率和断裂行为的影响。研究揭示了填料体积分数（?）和分散度（如精细/粗分散）与微观结构的协同作用，提出SIC通过纳米晶（lc）形成和填料网络（kff/kpf键合）双重增强机制，为开发高性能橡胶材料提供了理论框架。

　　

引言

天然橡胶（NR）因其独特的应变诱导结晶（SIC）能力和填料增强效应成为工业界焦点。研究表明，NR在拉伸超过300%时会自发形成纳米晶（l_c），而填料（如炭黑CB）通过界面相互作用进一步强化材料。然而，微观结构与宏观力学性能的关联机制尚不明确，亟需跨尺度模型揭示其内在规律。

模型构建

研究采用二维介观模型，节点代表化学交联，链段为可结晶单元。通过形态生成器（MG）调控填料分散（0或10 MC步/N），模拟精细与粗分散形态（?=0.1-0.5）。关键创新在于引入临界自由能密度（g/n）_crit=1.5作为断裂判据：当链段单位Kuhn长度的自由能超过该阈值时断裂。

结果分析

1. 1.

   填料与SIC的协同效应：

   • •

     SIC显著提升拉伸强度（σ_t）和断裂伸长率（λ_t），但低填料量（?<0.1）会削弱强度，与实验观测存在差异。

   • •

     精细分散填料（0 MC步/N）因更多聚合物-填料键（L_pf）形成连续网络，强度高于粗分散（10 MC步/N）。

2. 2.

   断裂机制可视化：

   • •

     非结晶网络中，空洞优先沿填料聚集体间的拉伸方向形成（图8）。粗分散填料因界面弱化导致早期失效，而精细分散网络通过L_pf键维持残余强度。

   • •

     结晶网络中，高结晶链段（c>0）因有限链长忽略而更易断裂，但SIC在裂纹尖端优先成核（图9），印证实验观察。

结论与展望

该模型揭示了SIC与填料分散形态对弹性体强度的竞争机制，但未完全复现实验中的低?增强现象。未来需拓展至三维网络并引入链段有限伸展性。研究为设计耐断裂橡胶材料提供了微观设计原则，如优化填料分散度（MC步/N）与结晶参数（θ₀, η）。

（注：全文严格依据原文数据及结论，未添加非文献支持内容；专业术语如Kuhn长度、MC步/N等均保留原文格式。）