温度耐受型荧光适配体传感器在水产品砷(III)检测中的协同识别机制与应用

【编辑推荐】本研究首创性地将适配体（Apt）与印迹聚合物（IIP）结合，开发出具有温度稳定性（20-60℃）的"turn-on"型荧光传感器（Apt-IIP），通过分子对接与动力学模拟揭示双识别机制，实现水产品中As(III)的快速（10分钟）、超灵敏（LOD 0.89 nM）检测，为复杂食品基质中重金属检测提供新范式。

　　

Highlight

本研究首次通过稳定适配体识别构象合成适配体印迹聚合物（Apt-IIP）作为砷(III)传感器，通过掺杂叶绿素修饰碳量子点（Chl-CQDs）实现荧光增强，开发出高效"开启式"传感器。

Recognition principle of Apt-IIP and interaction analysis

图1展示了Apt-IIP的制备过程：羧基修饰适配体通过酰胺化反应与3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）结合，形成双识别系统捕获As(III)。以正硅酸乙酯（TEOS）交联后在硅球表面形成聚合物，同步封装As(III)、适配体和Chl-CQDs，最终洗脱模板形成具有限域空间的识别位点。

分子对接显示适配体与As(III)通过5个氢键结合（结合能-4.3 kcal/mol），而APTES仅形成2个氢键（结合能-2.1 kcal/mol）。分子动力学模拟证实APTES-As(III)复合物在10 ns后解离，而适配体-As(III)复合物保持稳定结合状态。这种差异导致传感器对0.9-500 nM浓度范围的As(III)呈现两阶段线性响应。

Conclusions

我们首次开发出基于荧光信号的适配体印迹传感器（Apt-IIP），通过印迹技术锁定适配体靶向结合构象，实现水产品中As(III)的10分钟快速检测（LOD 0.89 nM）。该技术显著提升了传统印迹聚合物的特异性（较非适配体聚合物提高47.6%）和适配体的温度稳定性（20-60℃保持信号变异系数<5%），为食品复杂基质中重金属检测提供创新解决方案。