高放废物地质处置中铜罐伽马辐射腐蚀深度预测模型构建与CANDU乏燃料长期安全性评估

本研究针对深地质处置库(DGR)中铜(Cu)罐长期辐射腐蚀问题，开发了基于MOOSE框架的伽马辐射诱导腐蚀预测模型。通过三种方法(S-O2、S-O2,H2O2和S-O2,H2O2,OH·)评估不同厚度(3-50mm)Cu罐在pH7-10条件下的腐蚀行为，发现3mm罐体腐蚀深度达总厚度8%，证实10mm厚度可确保百万年安全期，为高放废物处置设计提供关键依据。

　　

随着核能应用的快速发展，如何处理高放射性废物成为全球性难题。深地质处置库(Deep Geological Repository, DGR)被公认为最可行的解决方案，其中瑞典KBS-3多屏障系统（铜罐、膨润土和基岩）成为国际参考标准。然而，这种设计被认为过于保守，各国都在探索更高效的处置方案。韩国原子能研究院(KAERI)开发的新型高效铜罐设计，将CANDU(Canada Deuterium Uranium)乏燃料处置面积从0.25km²减少到0.19km²，但铜罐在百万年尺度下的辐射腐蚀性能尚未系统评估。

辐射诱导腐蚀是影响铜罐长期完整性的关键因素，涉及氧化、缺氧和辐射诱导等多种机制。其中，伽马辐射通过水辐解产生氧化性物质（如·OH、H₂O₂等）加速铜腐蚀。虽然已有研究关注短期高剂量率条件下的腐蚀行为，但长期低剂量率环境下的腐蚀机制仍不明确。特别是对于CANDU型乏燃料，其特有的低燃耗特性（5,609-8,100MWD·MtU^-1）可能带来不同的长期腐蚀风险。

为解决这些问题，Nakkyu Chae等研究人员在《Radiation Physics and Chemistry》发表研究，建立了基于MOOSE(Multiphysics Object-Oriented Simulation Environment)框架的伽马辐射腐蚀预测模型。研究采用ORIGEN-ARP计算放射性核素库存和伽马能谱，通过SCALE 6.1软件进行辐射传输计算，建立了包含49个辐解反应的数学模型。针对不同pH(7-10)和铜厚度(3-50mm)条件，采用三种方法评估腐蚀深度：仅考虑O₂氧化的S-O₂法、加入H₂O₂催化分解的S-O₂,H₂O₂法，以及进一步包含·OH氧化的S-O₂,H₂O₂,OH·法。

研究首先验证了模型的准确性。通过与Bj?rkbacka、Soroka和Chae等实验数据对比，发现S-O₂,H₂O₂和S-O₂,H₂O₂,OH·方法能保守预测腐蚀深度，而S-O₂方法在部分条件下预测偏低。

在吸收剂量率分析中，研究发现一个反直觉现象：虽然高燃耗(8,100MWD·MtU^-1)乏燃料初始剂量率更高，但低燃耗(5,609MWD·MtU^-1)燃料在1.5×10³年后反而产生更高剂量率。这归因于²³⁸U衰变链产生的²¹⁴Bi在低燃耗燃料中更丰富，其发射的1,120和1,764keV伽马射线主导了长期辐射场。

腐蚀深度预测结果显示：

• •S-O₂方法预测最大腐蚀深度40μm（占3mm罐体1.4%），呈现明显pH依赖性，高pH条件腐蚀较浅；
• •S-O₂,H₂O₂方法预测深度达265μm（占8.8%），且不受pH影响；
• •加入·OH反应后，腐蚀深度仅增加1-3μm，证实·OH贡献可忽略。

特别值得注意的是，即使最保守的S-O₂,H₂O₂,OH·方法也表明，10mm厚铜罐腐蚀深度仅占总厚度2.6%，满足长期安全要求。对3mm薄壁罐体，腐蚀深度接近10%，建议结合其他环境因素（如Cl^-、HS^-的缓蚀作用）进行更全面评估。

这项研究的意义在于：

1. 1.首次系统评估了CANDU乏燃料铜罐的百万年腐蚀行为，填补了该领域研究空白；
2. 2.揭示了燃耗与长期腐蚀的非线性关系，纠正了"高燃耗必然导致更严重腐蚀"的直觉认知；
3. 3.证实H₂O₂催化分解是主要腐蚀机制，而·OH贡献可忽略，为模型简化提供依据；
4. 4.为KAERI高效处置库设计提供了关键安全参数，证实10mm铜罐厚度具有充足安全裕度。

研究也指出未来方向：需考察地下水成分（Cl^-、SO₄^2-等）的缓蚀效应，以及非饱和阶段的腐蚀行为。这些发现不仅适用于CANDU燃料，也为其他堆型乏燃料处置设计提供了方法论参考，对推动核废料安全处置技术进步具有重要价值。