纳米CeO2油分散体协同ZSM-5的原位催化：强化轻质烯烃裂解机制与性能突破

本文创新性地提出通过疏水改性纳米CeO2油分散体与ZSM-5分子筛的协同催化策略，实现了反应体系中单原子Ce的原位锚定。研究揭示了Ce调控Br?nsted酸位点（BAS）的原子级机制，使乙基环己烷裂解表观活化能降低41.1%，为轻质烯烃（乙烯/丙烯/丁烯）的高效生产提供了新型沸石改性范式。

　　

Highlight

本研究通过疏水改性的纳米CeO₂油分散体（8-10nm）实现了反应体系中的"伪均相"分散，首次在催化裂解过程中完成ZSM-5的原位Ce修饰。实时加热透射电镜显示，CeO₂颗粒熔融后解离为原子簇/单原子态，最终与沸石骨架结合。

Conclusions

表面疏水处理使纳米CeO₂在烃类反应物中稳定分散，通过"反应进料同步改性"的创新方法，成功实现ZSM-5酸性的原位调控。分子模拟首次阐明多价态单原子Ce通过弱化AlO-H键强度，显著提升沸石质子给体能力，使乙基环己烷裂解的限速步骤（碳正离子生成）效率倍增。该策略以极低Ce负载量（<2wt%）规避了Lewis酸位点(LAS)干扰，为精准设计烯烃定向裂解催化剂提供了原子级见解。