石墨烯-硅灰/聚苯胺-铁纳米颗粒复合电催化剂在碱性介质中的高效氧还原性能研究

研究人员针对燃料电池中氧还原反应(ORR)催化剂成本高、效率低的问题，开发了硅灰(SF)/聚苯胺(PANi)/铁纳米颗粒(FeNPs)修饰的碳糊电极(CPE)。该复合电极在0.5 M NaOH中电流密度提升7.235倍至7.879 mA cm-2，电荷转移电阻降至250±20 Ω cm2，展现出优异的ORR活性和抗中毒能力，为新能源器件提供了廉价高效的催化材料。

　　

在能源转型的全球背景下，燃料电池技术因其高效、清洁的特性备受关注，但其核心的氧还原反应(ORR)仍依赖昂贵的铂基催化剂。如何开发低成本、高活性的替代材料成为关键科学难题。传统催化剂面临活性位点不足、电子传导率低、稳定性差等瓶颈，而工业副产品硅灰(SF)的高比表面积和铁纳米颗粒(FeNPs)的催化潜力尚未被充分挖掘。这项发表在《BMC Chemistry》的研究，通过巧妙的材料设计将三者优势结合，为破解这一难题提供了新思路。

研究团队采用三步修饰法构建复合电极：首先将SF(12 wt%)掺入碳糊基底(CPE/SF)，随后电化学聚合聚苯胺(PANi)形成导电网络(CPE/SF/PANi)，最后负载FeNPs(CPE/SF/PANi/FeNP)。通过扫描电镜(SEM)、拉曼光谱和能量色散X射线谱(EDX)表征材料形貌，结合循环伏安法(CV)、线性扫描伏安法(LSV)和电化学阻抗谱(EIS)评估性能。

材料表征结果

拉曼光谱显示，SF引入使碳材料的D带(1350 cm^-1)和G带(1580 cm^-1)强度比变化，450-550 cm^-1出现Si-O-Si特征峰。PANi修饰后，1526 cm^-1(醌环C=N)和1599 cm^-1(苯环C-C)振动峰证实聚合物成功负载。FeNPs的加入在200-800 cm^-1产生Fe-O振动信号，SEM显示其均匀分散于PANi/SF三维网络中。

电化学性能

CV曲线显示FeNPs修饰使甲醇氧化电流密度显著提升，氧化峰电位负移，符合Fe₃O₄ + 16OH^- → 3FeO₄^2- + 8H₂O + 10e^-的反应机制。LSV证实CPE/SF/PANi/FeNP的ORR起始电位最低(0.4 V)，电流密度达3.2 mA cm^-2，较同类材料提高78%。EIS分析表明电荷转移电阻从1500 Ω cm²(裸CPE)降至250 Ω cm²，归因于PANi的π共轭体系和FeNPs的协同作用。

稳定性测试

计时电流法显示，FeNPs修饰电极在600秒后仍保持91%活性，而未修饰电极电流衰减至零。研究者认为SF表面的Si-OH_ads和Fe-OH_ads可清除毒化中间体C=O，这是抗失活的关键。

这项研究通过"工业废料SF作载体+PANi导电网络+FeNPs活性中心"的创新设计，实现了三大突破：电流密度提升7倍、成本降低90%、稳定性超越多数报道材料。其意义不仅在于开发出可替代铂的催化剂，更开创了"废物高值化利用"的新范式，为绿色能源技术提供了兼具经济性和性能的解决方案。未来通过优化FeNPs负载量和探索规模化制备工艺，该材料有望应用于实际燃料电池系统。