基于负电荷金属有机框架凝胶聚合物电解质稳定的4.5V高耐久钠金属电池

本文创新性地提出一种负电荷金属有机框架（MOF）改性凝胶聚合物电解质（MPVHF），通过UiO-66-(COONa)2中羧酸根（–COO?）重构Na+溶剂化结构，显著提升钠金属电池（SMBs）在4.5V高电压下的循环稳定性（1300次@4C）和Na+迁移数（0.74），为高能量/功率密度储能系统提供新策略。

　　

Highlight

本研究成功开发了一种基于MOF的Na⁺溶剂化重构策略，通过负电荷MOF填料（UiO-66-(COONa)₂）增强钠金属电池（SMBs）的高压和快充性能。MOF中的开放金属位点（OMS）和纳米通道限制溶剂分子，而羧酸根基团直接参与Na⁺溶剂化结构，诱导其重构。

Results and discussion

通过密度泛函理论（DFT）计算筛选配体功能基团，发现羧酸修饰的配体具有最高偶极矩和静电势最小值（EPM），能有效削弱Na⁺-溶剂配位键。

Conclusions

该工作提出的MOF基溶剂化重构策略，使复合凝胶电解质在4.93V宽电化学窗口下稳定工作，Na₃V₂(PO₄)₂F₃（NVPF）||Na全电池在4.5V截止电压下实现1300次循环稳定运行，为高压快充钠电池设计提供新思路。