原子级Co-N/吡啶-N协同作用构建分级多孔碳电催化剂实现高效双功能氧反应

本研究创新性地以煤焦油沥青为原料，通过SBA-15模板法结合CO2活化策略，开发出具有原子级Co-Nx/吡啶-N协同位点的分级多孔碳电催化剂（Co/NOMMC）。该材料在氧还原反应（ORR）中半波电位达0.885 V（vs. RHE），在析氧反应（OER）中过电位仅371 mV（10 mA cm?2），其锌空电池（ZABs）性能（1.45 V开路电压，116 mW cm?2峰值功率）超越贵金属基准催化剂，为工业废料高值化利用和清洁能源存储提供了新思路。

　　

Highlight亮点

该钴氮共掺杂分级多孔碳材料（Co/NOMMC）通过SBA-15模板法和CO₂活化联用策略制备，展现出独特的0.8 nm微孔和3.8 nm介孔分级结构，比表面积高达980 m² g^?1。就像给催化剂装上了"分子高速公路"，这种多尺度孔道体系显著加速了氧还原（ORR）和析氧（OER）反应的传质过程。

Results and discussion结果与讨论

如同纳米级建筑大师的杰作，透射电镜（HRTEM）和X射线光电子能谱（XPS）证实材料中原子级分散的Co-N_x位点与吡啶-N缺陷完美共存。密度泛函理论（DFT）计算揭示了有趣的"双人舞"机制：吡啶-N像精准的分子钳降低ORR过程中*OOH中间体的吸附能垒，而Co-N_x位点则像稳定的锚点固定OER反应中间体，二者协同实现高效的四电子转移路径。在锌空电池实战测试中，该催化剂展现出1.45 V的开路电压和116 mW cm^?2的峰值功率密度，持续工作240小时仍保持稳定，性能碾压贵金属"明星"Pt/C和IrO₂组合。

Conclusions结论

这项研究不仅为设计低成本双功能催化剂提供了新范式，更将煤化工废料成功转化为高性能能源材料。就像变废为宝的炼金术，该工作为可持续能源存储技术的发展开辟了新航道。