一步法电化学合成金属钴插层石墨烯插层化合物作为高效氧还原反应催化剂

本文创新性地提出了一种一步法电步化学策略，在水系六硝基钴酸钠电解液中同步实现石墨烯剥离与金属钴插层，成功制备出具有三明治结构的钴-氮共掺杂石墨烯插层化合物（Co-N-GIC）。该催化剂在碱性介质中展现出卓越的氧还原反应（ORR）性能（半波电位0.834 V vs. RHE，电子转移数~3.91），其甲醇耐受性和循环稳定性均优于商业Pt/C催化剂，在锌空电池中更实现248.2 mW·cm?2的峰值功率密度和333小时超长循环寿命。该研究为开发低成本、高性能的M?N?C（金属-氮-碳）催化剂提供了新思路。

　　

Highlight

本研究首次报道了在水系电解液中使用简单、绿色、低电流的电化学方法一步合成钴插层石墨烯插层化合物（Co-GIC）。该方法避免了高压、长时间剥离以及有机溶剂和离子液体的使用。

Results and discussion

通过SEM观察发现（图1b-c），Co-N-GIC呈现出与未插层石墨烯（EG，图1d）相似的蓬松透明褶皱形貌，证明插层过程和热处理未破坏石墨烯结构。更重要的是，未观察到明显的钴纳米颗粒团聚现象，表明钴元素以高度分散的形式存在于石墨烯夹层中。XRD图谱（图2a）显示Co-N-GIC在26°处出现明显宽化的（002）晶面衍射峰，层间距扩大至0.356 nm，证实了钴物种的成功插层。

Conclusions

该工作通过一步电化学合成法，在六硝基钴酸钠水系电解液中制备了金属钴插层石墨烯插层化合物。这种操作简便、成本低廉且环境友好的方法，结合后续氮掺杂工艺，成功构建出具有三明治结构的Co-N-GIC催化剂。该催化剂展现出优异的ORR活性和稳定性，在锌空电池中的应用性能超越商业Pt/C，为大规模制备GIC基Co-N-C催化剂开辟了新途径。