Ti-O-C界面键桥接锐钛矿-TiO2/氮化碳异质结增强光催化析氢活性机制研究

本研究发现通过Ti-O-C界面键构筑的锐钛矿-TiO2/热剥离氮化碳(TCN)异质结可形成电子传输通道并诱导结构畸变，使光催化析氢活性提升至31.87 mmol·h-1g-1，较单一组分提高14.82倍。该研究为界面键工程调控异质结电荷传输提供了新视角。

　　

Highlight:

Ti-O-C界面键诱导的电子传输通道与结构畸变显著增强锐钛矿-TiO₂/氮化碳异质结的光催化析氢活性

Conclusion

总之，本研究通过原位水解和热缩聚成功制备了新型异质结光催化剂，通过Ti-O-C界面键将高活性位点TCN与锐钛矿二氧化钛相连。锐钛矿-TiO₂/TCN异质结的氢气产率高达31.87 mmol·h^-1g^-1，远高于TCN（2.15 mmol·h^-1g^-1）和锐钛矿-TiO₂（1.81 mmol·h^-1g^-1）的光催化析氢实验。通过相结构和电子结构分析证实，Ti-O-C键在异质结界面上作为连接桥，通过桥氧的存储和中继作用加速电子从锐钛矿-TiO₂向TCN的转移。TCN七嗪骨架的畸变促进了C和N原子之间的环内电子转移，增强了电子离域效应，从而有利于氢离子还原。该工作为制备具有高效产氢性能的锐钛矿-TiO₂/TCN异质结光催化剂提供了可行的策略，突出了界面键合对加速异质结间电子转移的作用。