氧/硫掺杂石墨相氮化碳（g-C3N4）作为无金属燃烧催化剂高效催化高氯酸铵热分解的机制研究

本文推荐语：本研究通过设计O/S掺杂g-C3N4（OCN/SCN）催化剂，系统探究了其对高氯酸铵（AP）热分解的催化机制。实验结合密度泛函理论（DFT）证实，边缘N位点的O/S掺杂诱导电子重排，提升费米能级附近态密度（DOS），加速O2→O2–转化，使AP高温分解峰（HTD）降低84.2°C，为无金属燃烧催化剂设计提供新思路。

　　

Highlight

材料与方法

三聚氰胺、硫脲、尿素等试剂购自国药集团（湖北），氧掺杂g-C₃N₄（OCN）通过混合三聚氰胺（3.0 g）、尿素（9.0 g）和草酸铵（0.75 g）水溶液，经磁力搅拌和超声处理后煅烧制得。

结果与讨论

XRD显示13.4°和27.4°特征峰对应g-C₃N₄的（100）和（002）晶面（图1a）。FTIR中810 cm^-1和887 cm^-1峰归属三嗪单元振动，1200-1600 cm^-1为芳环C-N/C=N伸缩振动（图1b）。

结论

O/S掺杂g-C₃N₄通过XRD、TEM、XPS等技术证实结构特性。4 wt% SCN使AP高温分解峰（HTD）显著降低84.2°C。DFT计算揭示边缘N位点取代诱导电子密度重排，增强费米能级附近态密度（DOS），促进O₂→O₂^–转化，驱动NH₃选择性氧化为N₂O。硫掺杂进一步通过离域活性位点提升气态产物吸附活化能力。