铀辐射对黑色页岩有机质分子结构的改造作用：一个被忽视的地球化学过程

这篇研究揭示了铀(U)放射性辐射对沉积有机质(OM)降解路径的系统性影响，通过人工钴-60(Co-60)辐照实验和天然高铀页岩(如欧洲寒武-奥陶纪Alum页岩与中国鄂尔多斯盆地三叠系长7-3页岩)分析，发现辐射会加速沥青向天然气转化(C1/C1-5?0.8)，并在辐射剂量达100/2000?kGy阈值时分别引发树脂/沥青质向芳烃转化及δ13C富集。研究提出了整合辐射效应的有机质埋藏演化新模型，对理解地球表面碳循环具有重要意义。

　　

Highlight

铀(U)作为放射性金属，其同位素²³⁸U(半衰期45亿年)、²³⁵U(7亿年)和²³⁴U(24.5万年)衰变释放的α/β粒子和γ射线(能量>1?MeV)能破坏有机化合物共价键(10?eV级)。辐射类型穿透力差异显著：α粒子(<100?μm)、β粒子(厘米级)、γ射线(米级)。黑色页岩中的接触晕(contact halos)现象直接证实了辐射效应——镜质体反射率(vitrinite reflectance)和沥青反射率(bitumen reflectance)向辐射中心递增。

有机分子结构的人工辐射改造

随着辐射剂量增加，沥青(bitumen)和抽提后样品释放气体的甲烷当量比(MEP ratio)显著上升(图3A-B)，表明γ射线通过断裂C-C键促使有机大分子分解产气。沥青样品中氧的存在加速了含氧化合物的裂解，而干酪根(kerogen)样品则表现出更高的气体干燥度(>0.8)。当辐射剂量分别达到约100?kGy和2000?kGy时，树脂(asphaltenes)向芳烃(aromatics)的转化及碳-13同位素(δ¹³C)富集现象尤为显著。

结论

传统热成熟度驱动的有机质演化理论面临放射性改造的新挑战。研究表明：低剂量辐射即可促进树脂/沥青质向芳烃转化；天然铀辐射通过加速大分子有机物向微分子化合物转变，可能增强烃类流动性；基于前寒武-显生宙沉积岩辐射剂量计算，我们提出铀富集页岩中放射性过程可能持续改造残留沥青特性，进而影响地表碳循环。