Al2O3支架负载Ni/Mn4N氮载体的结构稳定性与镍流失解耦研究：超稳定化学链氨合成新策略

本文推荐：该研究通过Al2O3支架负载策略，成功解决化学链氨合成（CLAS）中氮载体（NC）循环不稳定的核心难题。实验表明25wt% Al2O3负载的16wt%Ni/Mn4N载体在15次循环后仍保持680μmol g-1h-1的氨产率，较未负载载体提升55.12%的选择性。创新性提出"结构-活性位点解耦"设计理念，为绿色低碳氨合成技术提供新范式。

　　

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【氮载体结构与形貌表征】

前期研究证实，16wt% Ni/Mn₄N因载体颗粒烧结和镍流失导致高温氨活性低下。而γ-Al₂O₃凭借发达的孔道结构和优异比表面积，能使氮载体活性组分高度分散——这类似于将钯(Pd)、铂(Pt)等贵金属分散在Al₂O₃载体制备加氢催化剂，可显著提升催化效率。

【结论】

本研究发现16wt%Ni/Mn₄N反应动力学迟滞主要源于锰氮化物团聚和镍流失，导致15次循环后氨产率暴跌67.31%。惰性载体Al₂O₃如同"纳米脚手架"，有效阻止氮载体团聚和镍流失，使反应动力学显著改善。25Al16Ni在固定床中稳定完成15次氮吸附/脱附循环，展现出卓越的操作稳定性。