CTAB调控的核壳结构钯基纳米催化剂：孔道工程与氮掺杂协同促进苯酚高效氢化制环己酮

本文推荐一种通过一步水热法构建的核壳结构Pd@mC-C-N纳米催化剂，以CTAB（十六烷基三甲基溴化铵）为造孔剂，实现了孔道结构优化与氮掺杂的协同调控。该催化剂在苯酚选择性氢化制环己酮反应中表现出卓越性能（转化率99.9%，选择性98.7%），并通过分子动力学（MD）模拟揭示了扩大孔径可降低传质阻力。研究为生物质衍生化合物的绿色转化提供了新型催化剂设计策略。

　　

Highlight

本研究通过一步水热法成功制备了核壳结构Pd@mC-C-N纳米催化剂，以葡萄糖和四氯钯酸钾为前驱体，CTAB（十六烷基三甲基溴化铵）作为造孔剂。CTAB不仅调控催化剂的核壳结构与孔径分布，还通过高温氮处理实现氮掺杂，改变钯（Pd）金属的电子结构。在苯酚选择性氢化制环己酮反应中，该催化剂在120°C和1 MPa H₂条件下1小时内实现99.9%转化率与98.7%选择性，且循环10次后选择性仍保持97%以上。

Characterization of physicochemical properties

透射电镜（TEM）分析显示，Pd@mC-T-N、Pd@mC-C-N和Pd@mC-S-N纳米球均具有明显的核壳结构（金属核+碳壳），金属核呈单分散状态。统计表明，不同样品的金属核直径分布差异显著：Pd@mC-C-N的核尺寸最均匀（约5.2±0.3 nm），而Pd@mC-S-N的核尺寸波动较大（4.8±1.1 nm）。氮气吸附-脱附测试进一步证实，CTAB修饰的样品具有更高的比表面积（达812 m²/g）和介孔体积（0.86 cm³/g），为反应物扩散提供了高效通道。

Conclusion

该工作创新性地利用CTAB双重功能（造孔与氮源），构建了兼具高活性与选择性的核壳催化剂。分子动力学（MD）模拟表明，扩大孔径可显著降低分子扩散阻力，加速传质过程。研究成果为生物质衍生化合物的绿色转化提供了理论支撑与技术范式。