宽温域固态电池中锂枝晶抑制策略：基于聚多巴胺修饰Li5.5PS4.5Cl1.5电解质的界面工程研究

（编辑推荐）本研究通过将聚多巴胺（PDA）引入Li5.5PS4.5Cl1.5（LPSCl）电解质，成功抑制锂枝晶结晶并形成均匀非晶锂层。PDA的羟基自由基通过强相互作用钝化锂阳极表面，协同构建有机-无机杂化SEI膜，使全固态锂金属电池（ASSLMB）在-30°C至室温下实现157.6 mAh g-1容量和1000次循环80%保持率，为高安全性宽温域电池提供新范式。

　　

Highlight

受益于超高理论容量和极负电位，锂金属负极（LMAs）被视为全固态锂金属电池（ASSLMB）产业的"圣杯"。然而，循环过程中的剧烈界面反应和锂枝晶生长阻碍了其商业化。本研究通过将聚多巴胺（PDA）引入Li_5.5PS_4.5Cl_1.5（LPSCl）电解质，成功压制了锂晶体的成核与生长。

Results and discussion

硫化物基固态电解质（SEs）通常对极性有机溶剂稳定性有限（图S1）。为避免该问题，我们开发了保持离子电导率的无溶剂干法制膜工艺。通过将PDA与LPSCl粉末混合压膜（图1a），X射线光电子能谱（XPS）证实两者通过C-S键相互作用。

Conclusion

本工作开发的PDA1%-LPSCl电解质能有效抑制界面氧化还原反应并缓解锂枝晶形成。理论模拟表明，PDA的OH自由基与锂原子强相互作用，参与锂沉积过程从而抑制晶体生长，最终在负极形成平面状非晶锂层。该设计使电池在-30°C（0.1 C）下仍能输出157.6 mAh g^-1容量，展现出卓越的低温性能。